Materials World Network: Transport, Switching and Size Effects in the lead-free ferroelectric, BiFeO3
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Gegenüber dem Wissensstand zur Antragstellung konnten wesentliche Fortschritte bei der Deposition des BiFeO3 (BFO) erzielt werden. Es gelang ultradünne BFO Schichten mit hohen Isolationseigenschaften zu deponieren. Damit war es möglich BiFeO3 als Tunnelbarriere zu verwenden. Als magnetische Elektroden wurden LaxSr1-xMnO bzw. SrRuO3 verwendet. Tunnelmagnetowiderstandsmessungen (TMR) an dem Schichtsystem LaxSr1-xMnO3/BiFeO3/LaxSr1-xMnO3 zeigten Hinweise, dass der Tunnelmagnetowiderstand (TMR) vom Polarisationszustand der ferroelektrischen Barriere abhing. Der Polarisationszustand der ferroelektrischen Tunnelbarriere wurde durch Spannungspulse mit unterschiedlicher Polarität variiert. Die nachfolgenden TMR-Messungen änderten dabei in Abhängigkeit des Vorzeichens des Pulses zum einen den Widerstand bei paralleler Ausrichtung der Magnetisierung, aber auch die TMR-Signalhöhe. Zum Zeitpunkt der Antragstellung war ein solcher Effekt von Evgeny Tsymbal und Mitarbeitern mit Hilfe von ab-initio Berechnungen vorhergesagt. Ein experimentelles Indiz hierfür war aber nicht gegeben. Unsere Ergebnisse hierzu wurden im Jahr 2010 in der Zeitschrift „Advanced Functional Materials“ veröffentlicht. Nach unserem Kenntnisstand konnte nur eine Gruppe aus Paris (Agnes Barthelemy und Manuel Bibes, University Paris Mixte, Palassiou) ähnliche experimentelle Resultate zeigen. Diese wurden nur wenige Wochen vor unserer Veröffentlichung in der Zeitschrift ‚Science‘ publiziert. Wir rechnen deshalb unsere Forschungsarbeiten im Bereich der ferroelektrischen und multiferroischen Tunnelkontakte zur vordersten Front der wissenschaftlichen Forschung. Nähere Angaben zu den durchgeführten Experimenten sowie die Darstellung des derzeitigen Standes der Wissenschaft sind im Arbeits- und Ergebnisbericht näher beschreiben. Darüber hinaus wurden große Anstrengungen unternommen in-situ Messungen, wie im Arbeitsplan des Antrages beschrieben, durchzuführen. Die Messungen wurden an der Beam-line 7 an der Advanced Light Source (ALS) in Berkeley, USA durchgeführt. Es konnten Kondensatoren der Form Pt/PZT/Pt hergestellt werden, wobei die obere Pt Topelektrode dünner als 3 nm war. Diese ferroelektrischen Kondensatoren zeigten qualitativ hochwertige Hysteresekurven mit den zu erwartenden Werten für die remanente Polarisation. Dies ist ein Hinweis, dass die Pt Topelektroden zusammenhängend waren, sich also keine Metallcluster gebildet hatten. Die Kondensatoren konnten in das PEEM (Photo Electron Emission Microscopy) System an der BL 7 ohne Degradation eingebaut werden. Die ersten Versuche wurden an ferroelektrischen PbZrxTi1-xO3 Kondensatoren durchgeführt, um das Prinzip der Messung aufzuzeigen. Anhand der PEEM Messungen war es jedoch nicht möglich, die obere Grenzfläche Pt/PZT zu untersuchen. Bedingt durch photolithographische Prozesse zur Herstellung der Kondensatoren besaß die Pt Topelektrode relativ dicke Kohlenstoffschichten, die vermutlich Reste der verwendeten Lösungsmittel darstellten. Diese Schichten konnten weder durch Plasmaprozesse noch durch Sputtern entfernt werden. Obwohl diese Messungen nicht erfolgreich durchgeführt werden konnten, so konnte jedoch eine alternative Messmethode entwickelt wurden. Eine mögliche Anwendung ferroelektrischer Tunnelkontakte mit magnetischen Elektroden sind nicht-flüchtige Informationsspeicher mit mindestens 4 bit pro Zelle. Hierzu ist es jedoch notwendig, die Oxidschichten reproduzierbar herzustellen. Ein weiteres Ziel besteht darin, im selben Tunnelkontakt ein eindeutiges Indiz für ferroelektrische Eigenschaften der Barriere zu zeigen aber auch den TMR Effekt. Bisher konnte dies nur in unabhängigen Messungen gezeigt werden. Bedingt durch die komplizierte Defektstruktur in Oxidmaterialien wird oftmals der elastische Tunnelstrom durch inelastische Prozesse (z. B. Elektron-Hopping) überdeckt. Es ist deshalb sinnvoll ferroelektrische Tunnelkontakte und multiferroische Tunnelkontakte mit anderen Materialklassen herzustellen. Zurzeit versuchen wir metallische Tunnelkontakte (al, Co, CoxFc1-x etc.) mit ferroelektrischen Barrieren aus PVDF herzustellen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Tunneling across a ferroelectric. Science, vol 313. 2006, issue 5784, pp. 181-183.
E. Y. Tsymbal and H. Kohlstedt
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Elastic Stabilization of a Single-Domain Ferroelectric State in Nanoscale Capacitors and Tunnel Junctions. Physical review letters, Vol. 98. 2007, Issue 25, 257603.
N. A. Pertsev and H. Kohlstedt
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Structural defects and local chemistry across ferroelectric-electrode interfaces in epitaxial heterostructures. Journal of Materials Science, Vol. 44. 2009, Issue 19, pp. 5297-5306.
M. Arredondo, M. Saunders, A. Petraru, et al.
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Crossing an Interface: Ferroelectric Control of Tunnel Currents in Magnetic Complex Oxide Heterostructures, Advanced Functional Materials, Vol. 20. 2010, Issue 15, pp. 2436–2441.
M. Hambe. A. Petraru A, N. A. Pertsev et al.
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Resistive switching via the converse magnetoelectric effect in ferromagnetic multilayers on ferroelectric substrates. Nanotechnology, Volume 21. 2010, Number 47, 475202.
N. A. Pertsev, H. Kohlstedt
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Nanometer-Sized Ferroelectric Capacitors. In: Nandbook of Nanophysics, ed. Klaus D. Sattler, Chapter 6, pp. 1 – 22, CRC Press, Taylor & Francis Group, 2011.
N. A. Pertsev, A. Petraru and H. Kohlstedt
