Linux Rechencluster
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Hauptaugenmerk der Forschung auf dem HPC Cluster „Yacana“ liegt auf der parameterfreien Beschreibung von Materialeigenschaften mit der Methode der Dichtefunktionaltheorie (DFT). Die AG Heiliger (Institut für Theoretische Physik) befasst sich mit den strukturellen, elektronischen und vibronischen Eigenschaften von (oxydischen) Halbleitermaterialien. Ein weiterer Schwerpunkt ist die Beschreibung des elektronischen Transportes in Tunnelkontakten. Die AG Mollenhauer (Physikalisch-Chemisches Institut) beschäftigt sich mit der Modellierung stofflicher und energetischer Speichersysteme und der Beschreibung von Oberflächen- und Grenzflächenphänomenen. Bei der Berechnung des elektrischen Widerstandes von Festkörpermaterialien spielt die Streuung von Elektronen an kollektiven atomaren Schwingungen (sog. Phononen) eine zentrale Rolle. Zur Beschreibung des Transportes mit Elektron-Phonon-Kopplung wurde ein bestehender Computercode dahingehend erweitert und anhand des temperaturabhängigen Widerstandes von Kupfer verifiziert. Für Berechnung der Elektron-Phonon-Kopplung ist der Speicherbedarf pro Rechenknoten sehr hoch. Der große Arbeitsspeicher der Rechenknoten auf der Maschine erlaubte eine Durchführung dieser aufwändigen Rechnungen. Weiterhin wurden die gitterdynamischen Eigenschaften der oxydischen Halbleiter Cu 2O, Cu4O3 und CuO näher betrachtet. Für diese technologisch relevanten Materialien (z.B. für Solarzellenanwendungen) wurden innerhalb dieser Arbeit Phononendispersionen und abgeleitete Größen (z.B. thermodynamische Eigenschaften) in guter Übereinstimmung mit experimentellen Ergebnissen berechnet. Die Berechnung der Schwingungseigenschaften von Festkörpern erfordert DFT Rechnungen mit mehreren hundert Atomen, sodass diese sehr speicherintensiv sind; sie ließen sich aber auf dieser Maschine gut durchführen. Eine weitere Untersuchung galt der Identifikation der intermediären Phase der Zinnoxide (Sn2O3 oder Sn3O4). In Zusammenarbeit mit einer experimentellen Gruppe der JLU Gießen (AG Klar) wurde mittels Ramanspektroskopie Sn3O4 als die experimentell beobachtete Phase bestimmt. Die Berechnung von Ramanspektren ist besonders zeitaufwändig und speicherintensiv. Insbesondere durch die Nutzung sog. Hybridfunktionale steigt der Rechenaufwand im Vergleich zu einfacheren DFT-Methoden erheblich. Da auf der vorhandenen Maschine Rechenknoten exklusiv genutzt werden und über genügend Arbeitsspeicher verfügen, gelang die Durchführung dieser Rechnungen. Im Kontext Natriumsuperoxid(NaO2)-basierter Batterien wurde zum Verständnis der Kathodenreaktion die elektronische Struktur von NaO2 berechnet. Es konnte gezeigt werden, dass die strukturellen Eigenschaften dieses Materials einen erheblichen Einfluss auf die elektronische Struktur haben. Zudem erwies sich NaO2 als Halbleiter mit großer Bandlücke, was eine wichtige Erkenntnis zum Verständnis der Ladungs-/Entladungsvorgänge innerhalb solcher Batterien ist. Diese Rechnungen wurden ebenfalls mit Hybridfunktionalen durchgeführt, sodass der entsprechende Rechenaufwand dem der Zinnoxide ähnlich ist. In einer gemeinsamen experimentellen und theoretischen Arbeit wurde eine detaillierte Untersuchung intermediärer Reaktionsschritte einer Ullmann-Reaktion auf Cu(111) Oberflächen durchgeführt. Die DFT Rechnungen ermöglichten die eindeutige Identifikation der adsorbierten Molekülstruktur des intermediären Reaktionsschrittes, welche mit den experimentellen Beobachtungen konsistent waren. Das Titan-basierte Anodenmaterial Li4Ti5O12 ist aufgrund der vernachlässigbaren Volumenänderung bei Li-Interkalation eine potentielle Alternative zu Kohlenstoff-basierten Anodenmaterialien. Es konnte gezeigt werden, dass eine möglichst homogene Verteilung der Li Atome innerhalb der Struktur energetisch bevorzugt wird. Basierend auf dieser Erkenntnis wurden Strukturen konstruiert, welche als Startpunkt für die Berechnung ionischer Diffusionsprozesse in solchen Materialien dienen können. Innerhalb dieser Arbeit ist eine vergleichende Betrachtung vieler einzelner Strukturen mit sehr kleinen energetischen Unterschieden notwendig. Die vorhandene Maschine ermöglichte die für diese Arbeit benötigte große Anzahl an Rechnungen. Eine weitere Arbeit befasste sich mit „Stark eutektischen Lösungsmitteln“, welche eine umweltfreundliche Alternative zu ionischen Flüssigkeiten bilden. Darin wurde die erste Studie solcher Lösungsmittel basierend auf ab initio Molekulardynamik durchgeführt. Diese Methode erlaubt insbesondere die Untersuchung der Ladungsverteilung der im flüssigen Zustand der Lösungsmittel. Für eine realistische Beschreibung der korrelierten atomaren Bewegungen mit der Molekulardynamik sind eine Vielzahl von Simulationsschritten sowie eine hinreichende Systemgröße notwendig. Die Durchführung solcher Berechnungen kann nur auf einem HPC Cluster in einem überschaubaren Zeitraum durchgeführt werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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„Discharge and Charge Reaction Paths in Sodium–Oxygen Batteries: Does NaO2 Form by Direct Electrochemical Growth or by Precipitation from Solution?“, J. Phys. Chem. C, 119(40), 22778 (2015)
P. Hartmann, M. Heinemann, C. L. Bender, K. Graf, R.-P. Baumann, P. Adelhelm, C. Heiliger, J. Janek
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„Thermal Transport and Nonequilibrium Temperature Drop Across a Magnetic Tunnel Junction“, Phys. Rev. Lett. 115, 037203 (2015)
J. Zhang, M. Bachmann, M. Czerner, C. Heiliger
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„Charge Spreading in Deep Eutectic Solvents“, ChemPhysChem, 17, 3354 (2016)
S. Zahn, B. Kirchner, D. Mollenhauer
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„Phosphine passivated gold clusters: How charge transfer affects electronic structure and stability“, Phys. Chem. Chem. Phys., 18, 29686 (2016)
D. Mollenhauer, N. Gaston
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„A Simple Ansatz to Predict the Structure of Li4Ti5O12“, Journal of The Electrochemical Society, 164(2), A221 (2017)
S. Zahn, J. Janek, D. Mollenhauer
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„Imaging Successive Intermediate States of the On-Surface Ullmann Reaction on Cu(111): Role of the Metal Coordination“, ACS Nano, 11(4), 4183 (2017)
S. Zint, D. Ebeling, T. Schlöder, S. Ahles, D. Mollenhauer, H. A. Wegner, A. Schirmeisen
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„Implementation of a method for calculating temperature-dependent resistivities in the KKR formalism“, Phys. Rev. B 96, 165121 (2017)
C. E. Mahr, M. Czerner, C. Heiliger
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„Peering into the Mechanism of Low- Temperature Synthesis of Bronze-type TiO2 in Ionic Liquids“, Cryst. Growth Des., 17(10), 5586 (2017)
P. Voepel, C. Seitz, J. M. Waack, S. Zahn, T. Leichtweiß, A. Zaichenko, D. Mollenhauer, H. Amenitsch, M. Voggenreiter, S. Polarz, B. M Smarsly
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„Phonon properties of copper oxide phases from first principles“, Phys. Rev. B 96, 075202 (2017)
M. Giar, M. Heinemann, C. Heiliger
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„Raman studies of the intermediate tin-oxide phase“, Phys. Rev. Materials 1, 014602 (2017)
B. Eifert, M. Becker, C. T. Reindl, M. Giar, L. Zheng, A. Polity, Y. He, C. Heiliger, P. J. Klar
