Mehrdimensionale Photoelektronen-Spektroskopie von Molekülen in Lösungen

• Antragsteller: Dr. Oleg Kornilov
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 256008187

In diesen Vorhaben werden eine neuartige mehrdimensionalen Photoelektronen-Spektroskopie entwickelt und um die Untersuchung der Dynamik im angeregten photosynthetischen Fenna-Matthews-Olson Komplex (FMO) in der kondensierten Phase verwendet. Die Moleküle werden durch zwei femtosekunden Laserimpulse mit eine fixierte Phase und einer variablen Verzögerung im sichtbaren bzw infrarot-Bereich angeregt. Sie werden dann mit ein Vakuum-Ultraviolett (VUV) Abtastimpuls (Photonenenergien von 10-50 eV) ionisiert. Ein Photoelektronen-Spektrometer detektiert die kinetische Energien von erzeugten Photoelektronen. Die Technik ist eine Erweiterung der volloptischen mehrdimensionalen spektroskopischen Methoden und gewinnt seine Kraft von vielen Vorteile der VUV-Photoionisation in dem Detektionsschritt: (i) die hohe Empfindlichkeit des Detektors von geladenen Teilchen, (ii) die Abwesenheit von dunklen Zustände in VUV-Photoionisation, und (iii) die Entkopplung von der Dynamik in den angeregten Zustand, den Grundzustand und die höher liegenden angeregten Zuständen. Die letztere Eigenschaft hilft die viel diskutierte Unterscheidung zwischen elektronischen und schwingungs-Kohärenz in FMO zu erläutern, da die elektronische Kohärenz zeigt sich in das Signal von den detektierten angeregten Zustände, während die Schwingungs-Kohärenz betrifft auch die Dynamik im Grundzustand. Die Experimente werden unter Verwendung eines neuartigen Beamline für femtosekunden VUV-Photoelektronen-spektroskopie und eine neuartige experimentelle Vorrichtung mit micro-Wasserstrahl, die vor kurzem am Max-Born-Institut abgeschlossen wurden. Nach bestem Wissen, wird dies das erste experimentelle Verwendung von Photoelektronen-Spektroskopie in Rahmen von mehrdimensionalen spektroskopischen Methoden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Großgeräte: high-resolution broadband pulse shaper
• Gerätegruppe: 5770 Lichtmodulatoren, Elektrooptik, Magnetooptik
• Beteiligte Person: Professor Dr. Marc Vrakking