Selbstorganisation von Janus-Teilchen mit mehr als zwei Oberflächendomänen: Simulationen mit Dissipative-Particle Dynamics

• Antragsteller: Professor Dr. Florian Müller-Plathe
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Experimentelle und Theoretische Polymerphysik
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 257844953

Das wissenschaftliche Interesse an der Selbstorganisation kolloidaler Teilchen zu Nanokristallen ist ungebrochen, lassen sich durch sie doch Materialien mit speziellen Eigenschaften für fortgeschrittene Anwendungen erzeugen. Insbesondere gilt dies für Teilchen mit richtungsabhängigen Wechselwirkungen (Janusteilchen, patchy particles), da sie eine größere Vielfalt an selbstorganisierten Strukturen versprechen. Ein Hindernis für die Anwendung ist die immer noch unzureichend verstandene Beziehung zwischen der Architektur der Einzelteilchen und der selbstorganisierten Struktur. Molekulare Simulationen sind hier gut geeignet, um nicht nur Strukturen vorherzusagen, sondern auch die Wege zu ihnen aufzuklären. Im Gegensatz zu den meisten Simulationen, die sich auf stark vereinfachte Wechselwirkungen und implizite Lösungsmittel stützen, haben wir in Förderperiode 1 ein deutlich detailliertes und Experiment-näheres Modell entwickelt. Das Dreiblock-Janusteilchen ist aus vernetzten Polystyrol-Einheiten aufgebaut. In den Polregionen sind attraktive Alkylketten aufgepropft, in einem Gürtel um den Äquator repulsive negative Ladungen. Explizites Lösungsmittel, Gegenionen und eine Substratoberfläche, auf der die Selbstorganisation stattfindet, runden das Modell ab. Vielteilchenwechselwirkungen und Hydrodynamik sind in dem verwendeten manybody dissipative-particle dynamics Verfahren enthalten. Eine neue Version der Matadynamik wurde entwickelt und auf die Bildung von Kagome- und hexagonalen Kristallstrukturen angewandt. In Förderperiode 2 werden wir unser realistisches Modell weiter benutzen. Da das Phasendiagramm der 2-dimensionalen Strukturen jetzt im Grundsatz bekannt ist, werden wir uns auf möglicherweise vorhandene alternative Selbstorganisationswege konzentrieren und den Simulationen mehr Freiraum zu ihrer Exploration belassen: In Schritt 1 werden wir Metadynamik durch transition-path-sampling ersetzen. Dieses legt die Endpunkte (hier Phasen) fest, lässt dem System aber mehr Freiheit, Wege zwischen ihnen zu finden. In Schritt 2 werden wir auch diese Beschränkung aufgeben und ungesteuerten Simulationen überlassen, völlig neue, bisher nicht bedachte Strukturen zu finden. In beiden Schritten werden wir den Einfluss der Teilchenarchitektur auf die Art und den Bildungsweg der Strukturen untersuchen. Weiter werden wir uns der Evolution von Kristallkeimen widmen. Dazu werden Kolloidlösungen mit unterschiedlichen Kristallkeimen geimpft, und die Mechanismen ihres Wachstums oder Schrumpfens werden verfolgt. Schließlich werden wir unsere Untersuchungen von zwei- auf dreidimensionale Selbstorganisation ausdehnen und dabei dem etablierten Vorgehen (Metadynamik, transition-path sampling, freie Simulation) folgen. Ein Schwergewicht wird auf 3-dimensionalen lose gepackten Strukturen liegen (Perovskit-, Polychlor-Gitter). Wir werden untersuchen, welche Teilchenarchitektur zu offenen, geordneten Strukturen selbstorganisieren und welche Wege dabei verfolgt werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Iran
• Kooperationspartner: Professor Dr. Hossein Eslami