Zustandsselektive Chemie und Quantendynamik polyatomarer Reaktionen

• Antragsteller: Professor Dr. Uwe Manthe
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 261376728

Die Beschreibung der quantenzustandspezifischen Dynamik polyatomarer Reaktionen und die Entwicklung von Konzepten zum Verständnis der in diesen Systemen beobachteten zustandsselektiven Chemie ist Ziel des Projekts. Für zahlreiche dreiatomige und einige wenige vieratomige Reaktionen ist derzeit eine detaillierte quantenmechanische Beschreibung möglich. Die genaue Beschreibung von Reaktionen mit einer größeren Zahl beteiligter Atome stellt hingegen eine Herausforderung dar. Reaktionen von Methan mit Atomen und zweiatomigen Molekülen wie z.B. H, Cl, O oder OH sind Reaktionen von erheblichen Interesse in der Atmosphären- und Verbrennungschemie. Sie sind auch prototypische Beispiele polyatomarer Reaktionen, die in Arbeiten zum grundlegenden Verständnis des Ablaufs chemischer Reaktionen untersucht werden. Experimentelle Arbeiten zu diesen Reaktionen konnten beeindruckte Ergebnisse erzielen, insbesondere wurde dabei eine komplexe zustandsselektive Chemie beobachtet. Theoretische Untersuchung zu dieser Thematik basieren allerdings derzeit zumeist entweder auf reduziert-dimensionalen Modellen oder quasi-klassischen Trajektorien-Rechnungen. In diesem Projekt werden hingegen Reaktionen von mit Methan mit H, Cl und OH mittels genauer voll-dimensionaler Quantendynamikrechnungen untersucht. Wellenpaketdynamik-Rechnungen, welche die "multi-layer multi-configurational time-dependent Hartree"-Methode und Flußkorrelationsfunktionen nutzen, ermöglichen dabei die detailierte Beschreibung sechs- und siebenatomiger Reaktionen. Die Ergebnisse sollen mit experimentellen Beobachtungen verglichen werden und zur Entwicklung allgemeiner Konzepte zum Verständnis der zustandsselektiven Chemie in polyatomaren Reaktionen dienen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen