Ratenspektren zur Quantifizierung der Oberflächenreaktivität

• Antragsteller: Privatdozent Dr. Cornelius Fischer
• Fachliche Zuordnung: Mineralogie, Petrologie und Geochemie
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 262215751

Die Vorhersage von Lösungsraten ist entscheidend für wichtige aktuelle geowissenschaftliche Fragestellungen. Der bisherige Ansatz zur Ratenberechnung verwendet eine Materialkonstante. Dagegen steht der experimentelle Befund, aus dem sich eine Ratenvarianz von bis zu drei Größenordnungen ergibt. Zudem ist die Ratenvarianz nicht normalverteilt. Die Gesamtrate lässt sich deshalb nicht mit einer gemittelten Rate korrekt erfassen. Damit ist der bisherige Ansatz für die Ermittlung und Prognose der Raten unbrauchbar. Folgerichtig ergibt die Anwendung bisheriger Prognosen unerwartete Risiken. Die vorerst einzige Alternative zu dem bisherigen Ansatz ist das Konzept der Ratenspektren. Ein Ratenspektrum ist die Häufigkeitsverteilung der einzelnen Beiträge zur Gesamtrate. Das Integral des Spektrums ergibt die korrekte Gesamtrate zu jedem gegebenen Zeitpunkt. Folgerichtig quantifizieren Ratenspektren sowohl die Rate als auch ihre Variabilität und haben deshalb auch das Potential für die Vorhersage von Lösungsraten. Es besteht dringender Forschungsbedarf, weil die Komponenten des Ratenspektrums mechanistisch nicht verstanden sind und ihre Variabilität noch nicht erklärt werden kann. Durch die Lösung dieser Probleme würde sich ein Gerüst für verlässliche Prognosen ergeben. Wir schlagen deshalb vor, die Ratenspektren erstmals systematisch über die Reaktionszeit in einem repräsentativen System zu analysieren. Die geplanten Untersuchungen stützen sich auf die komplementäre Kombination von experimentell-analytischen Methoden und Computersimulationen. Neben oberflächenanalytischen und bildgebenden Verfahren sollen robuste kinetische Monte Carlo (kMC) - Simulationsrechnungen die Ratenspektren auf der molekularen Ebene analysieren. Aus der skalenübergreifenden Analyse erwarten wir wichtige Einsichten in die Aufskalierbarkeit von Lösungsraten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Beteiligte Person: Professor Dr. Andreas Lüttge