Zeitaufgelöste Photoionisation von Clusterstrahlen am XUV-Freie-Elektronen-Laser FERMI
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Freie-Elektronen Laser (FEL) mit Wellenlängen im XUV oder weichem Röntgenbereich haben neue Möglichkeiten eröffnet, molekulare Prozesse grundlegend zu verstehen. Mit Laserpulsen im Zeitbereich von Femtosekunden erlauben sie insbesondere direkt die Dynamik von Prozessen nach elektronischer Anregung oder Ionisation in Echtzeit zu studieren. Wir haben Femtosekunden Pump-Probe Experimente mit Photoelektronen-, Photoionen- und Fluoreszenznachweis am FEL FERMI in Triest durchgeführt, um an Molekülen und Clustern elementare Prozesse und deren Dynamik zu untersuchen. In Ethanol and Aminoethanol- Molekülen wurde neben dem Fragmentationsverhalten die Dynamik von Prozessen nach Doppelionisation mit XUV-Photonen untersucht und insbesondere der Roaming-Prozess zur Bildung von H 3+ zeitlich vermessen. Bei Messungen an Ammoniakclustern stand die Relaxationsdynamik gelöster Elektronen im Fokus. Da mit den zur Verfügung stehenden hohen FEL-Intensitäten ein hoher Grad von Ionisation und sogar die Bildung von Nanoplasmen erreicht werden kann, war ein weiteres Thema, an Ammoniakclustern die Bildung und den Zerfall der Plasmazustände zu vermessen. Hier konnten mehrere Phasen in der Expansion des Plasmas identifiziert werden. Des Weiteren wurden Heliumcluster als Vertreter atomarer Cluster mit einfacher elektronischer Struktur untersucht. Hier konnte die ultraschnelle Lokalisation der Anregung, Spinflips und die Bildung von metastabilen Zuständen zeitlich vermessen werden. Weiter wurde bei „Above-Threshold Ionization“ eine drastische Verstärkung bei Clustern im Vergleich zu Atomen gemessen und charakterisiert. Schließlich hat das Projekt beigetragen, experimentelle Werkzeuge zu entwickeln und Kollaborationsexperimente zur Abbildung durch kohärente Streuung zu unterstützen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Three-Dimensional Shapes of Spinning Helium Nanodroplets. Physical Review Letters, 121(25).
Langbehn, Bruno; Sander, Katharina; Ovcharenko, Yevheniy; Peltz, Christian; Clark, Andrew; Coreno, Marcello; Cucini, Riccardo; Drabbels, Marcel; Finetti, Paola; Di Fraia, Michele; Giannessi, Luca; Grazioli, Cesare; Iablonskyi, Denys; LaForge, Aaron C.; Nishiyama, Toshiyuki; Oliver Álvarez de Lara, Verónica; Piseri, Paolo; Plekan, Oksana; Ueda, Kiyoshi ... & Möller, Thomas
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Deep neural networks for classifying complex features in diffraction images. Physical Review E, 99(6).
Zimmermann, Julian; Langbehn, Bruno; Cucini, Riccardo; Di Fraia, Michele; Finetti, Paola; LaForge, Aaron C.; Nishiyama, Toshiyuki; Ovcharenko, Yevheniy; Piseri, Paolo; Plekan, Oksana; Prince, Kevin C.; Stienkemeier, Frank; Ueda, Kiyoshi; Callegari, Carlo; Möller, Thomas & Rupp, Daniela
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Real-Time Dynamics of the Formation of Hydrated Electrons upon Irradiation of Water Clusters with Extreme Ultraviolet Light. Physical Review Letters, 122(13).
LaForge, A. C.; Michiels, R.; Bohlen, M.; Callegari, C.; Clark, A.; von Conta, A.; Coreno, M.; Di Fraia, M.; Drabbels, M.; Huppert, M.; Finetti, P.; Ma, J.; Mudrich, M.; Oliver, V.; Plekan, O.; Prince, K. C.; Shcherbinin, M.; Stranges, S.; Svoboda, V. ... & Stienkemeier, F.
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Real-time observation of water radiolysis and hydrated electron formation induced by extreme-ultraviolet pulses. Science Advances, 6(3).
Svoboda, Vít; Michiels, Rupert; LaForge, Aaron C.; Med, Jakub; Stienkemeier, Frank; Slavíček, Petr & Wörner, Hans Jakob
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Time-resolved formation of excited atomic and molecular states in XUV-induced nanoplasmas in ammonia clusters. Physical Chemistry Chemical Physics, 22(15), 7828-7834.
Michiels, Rupert; LaForge, Aaron C.; Bohlen, Matthias; Callegari, Carlo; Clark, Andrew; von Conta, Aaron; Coreno, Marcello; Di Fraia, Michele; Drabbels, Marcel; Finetti, Paola; Huppert, Martin; Oliver, Veronica; Plekan, Oksana; Prince, Kevin C.; Stranges, Stefano; Svoboda, Vít; Wörner, Hans Jakob & Stienkemeier, Frank
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Time-resolved quantum beats in the fluorescence of helium resonantly excited by XUV radiation. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 53(24), 244012.
LaForge, A. C.; Benediktovitch, A.; Sukharnikov, V.; Krušič, Š; Žitnik, M.; Debatin, M.; Falcone, R. W.; Asmussen, J. D.; Mudrich, M.; Michiels, R.; Stienkemeier, F.; Badano, L.; Callegari, C.; Di Fraia, M.; Ferianis, M.; Giannessi, L.; Plekan, O.; Prince, K. C.; Spezzani, C. ... & Berrah, N.
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Ultrafast relaxation of photoexcited superfluid He nanodroplets. Nature Communications, 11(1).
Mudrich, M.; LaForge, A. C.; Ciavardini, A.; O.’Keeffe, P.; Callegari, C.; Coreno, M.; Demidovich, A.; Devetta, M.; Fraia, M. Di; Drabbels, M.; Finetti, P.; Gessner, O.; Grazioli, C.; Hernando, A.; Neumark, D. M.; Ovcharenko, Y.; Piseri, P.; Plekan, O.; Prince, K. C. ... & Stienkemeier, F.
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Enhancement of Above Threshold Ionization in Resonantly Excited Helium Nanodroplets. Physical Review Letters, 127(9).
Michiels, R.; Abu-samha, M.; Madsen, L. B.; Binz, M.; Bangert, U.; Bruder, L.; Duim, R.; Wituschek, A.; LaForge, A. C.; Squibb, R. J.; Feifel, R.; Callegari, C.; Di Fraia, M.; Danailov, M.; Manfredda, M.; Plekan, O.; Prince, K. C.; Rebernik, P.; Zangrando, M. ... & Mudrich, M.
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Evolution and ion kinetics of a XUV-induced nanoplasma in ammonia clusters. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 54(2), 024002.
Michiels, R.; LaForge, A. C.; Bohlen, M.; Callegari, C.; Clark, A.; von Conta, A.; Coreno, M.; Di Fraia, M.; Drabbels, M.; Finetti, P.; Huppert, M.; Oliver, V.; Plekan, O.; Prince, K. C.; Stranges, S.; Wörner, H. J. & Stienkemeier, F.
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Diffraction imaging of light induced dynamics in xenon-doped helium nanodroplets. New Journal of Physics, 24(11), 113043.
Langbehn, B.; Ovcharenko, Y.; Clark, A.; Coreno, M.; Cucini, R.; Demidovich, A.; Drabbels, M.; Finetti, P.; Di Fraia, M.; Giannessi, L.; Grazioli, C.; Iablonskyi, D.; LaForge, A. C.; Nishiyama, T.; Oliver Álvarez de Lara, V.; Peltz, C.; Piseri, P.; Plekan, O.; Sander, K. ... & Rupp, D.
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Relaxation dynamics in excited helium nanodroplets probed with high resolution, time-resolved photoelectron spectroscopy. Physical Chemistry Chemical Physics, 24(47), 28844-28852.
LaForge, A. C.; Asmussen, J. D.; Bastian, B.; Bonanomi, M.; Callegari, C.; De, S.; Di Fraia, M.; Gorman, L.; Hartweg, S.; Krishnan, S. R.; Kling, M. F.; Mishra, D.; Mandal, S.; Ngai, A.; Pal, N.; Plekan, O.; Prince, K. C.; Rosenberger, P.; Aguirre Serrata, E. ... & Mudrich, M.
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Generation of interferometrically stable pulse pairs from a free-electron laser using a birefringent interferometer. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 57(7), 075402.
Ardini, B.; Richter, F.; Uboldi, L.; Cinquegrana, P.; Danailov, M.; Demidovich, A.; Ganeshamandiram, S. D.; Hartweg, S.; Kurdi, G.; Landmesser, F.; Michelbach, M.; Ngai, A.; Nikolov, I.; Rendler, N.; Stienkemeier, F.; Uhl, D.; Bruder, L.; Cerullo, G. & Manzoni, C.
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Method of kinetic energy reconstruction from time-of-flight mass spectra. Review of Scientific Instruments, 95(3).
Ngai, A.; Dulitz, K.; Hartweg, S.; Franz, J. C.; Mudrich, M. & Stienkemeier, F.
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H2-roaming dynamics in the formation of H2+ following two-photon double ionization of ethanol and aminoethan. Scientific Reports, 15(1).
Ngai, Aaron; Hartweg, Sebastian; Asmussen, Jakob D.; Bastian, Björn; Bonanomi, Matteo; Callegari, Carlo; Danailov, Miltcho; di Fraia, Michele; Feifel, Raimund; Ganeshamandiram, Sarang Dev; Krishnan, Sivarama; LaForge, Aaron; Landmesser, Friedemann; Ltaief, Ltaief Ben; Michelbach, Moritz; Pal, Nitish; Plekan, Oksana; Rendler, Nicolas; Raimondi, Lorenzo ... & Mudrich, Marcel
