Dichtefunktionaltheorie für thermoelektrische Phänomene
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Im Rahmen des Projekts wurden "Thermal DFT", eine Theorie welche die erfolgreiche zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie zur Beschreibung von thermoelektrischen Phänomenen erweitert, vorangetrieben. Zum einen konnten die theoretischen Grundlagen der Theorie weiter ausgearbeitet werden. Zum anderen wurden die der Theorie zugrundeliegenden Gleichung in einen Computerprogramm implementiert. Ein wichtiger Schritt war der Beweis, dass die thermoelektrischen Antwortfunktion, welche die Kopplung der Ladungs- und Energiedichte beschreibt, invertierbar ist. Desweiteren wurde ausgearbeitet, wie ein adiabatische lokale Dichtenäherung aus den seit kurzem verfügbaren Monte-Carlo Rechnungen für das homogene Elektronengas bei endlicher Temperatur gewonnen werden kann. Interessanterweise wurde darüberhinaus festgestellt, dass besagte Monte-Carlo Rechnungen auch für die sogenannten dynamischen Korrekturen zu der adiabtischen lokalen Dichtenäherung relevant sind. Das Hauptaugenmerk wurde auf die Entwicklung einen Computerprogramms gerichtet. Mit Hilfe diese Computerprogrammes konnten zeitabhängige thermoelektrische Prozesse numerisch berechnet werden. Dabei wurde unter anderem ermittelt, dass sich durch einen Temperaturgradienten induzierte Dichte-und Energiewellen zunächst mit der gleichen Ausbreitungsgeschwindigkeit bewegen. Die Ausbreitungsgeschwindigkeit scheint ausserdem unabhängig von der Anfangstemperatur und der Dichte zu sein. Im weitern Verlauf, d.h. nach dem Abklingen von Relaxationsprozessen, bilden sich schliesslich stehende Dichte- und Energiewellen aus. Diese stehenden Wellen wiederum zeigen typische Quanteninterferenzmuster, welche, im Gegensatz zu den vorher beschriebenen anfänglichen Wellenfronten, temperatur- und dichteabhängig sind. Desweiteren konnte ein interessantes Phänomen beobachtet werde: Die Richtung des durch einen Temperaturunterschied ausgelösten Ladungsstroms ist anfangs, d.h. vor dem Einsetzen von Relaxationsprozessen, entgegengesetzt der Richtung des Stroms nach dem Abklingen der Relaxationsprozesse. Dies kann als Hinweis für einen Vorzeichenwechsel des Seebeckkoeffizienten bei grossen Frequenzen gedeutet werden. Das Computerprogramm ist bisher auf "effektive", nicht-wechselwirkende Elektronen ausgelegt. Im Rahmen der Thermal DFT können aber prinzipiell Wechselwirkungseffekte durch oben genannte dynamischen Korrekturen einbezogen werden. Deshalb wird es spannend sein, in Zukunft zu untersuchen, ob oben beschrieben Ergebnisse auch unter Berücksichtigung der Wechselwirkung Bestand haben. Die im Rahmen dieses Projekts initierte Forschung wird am Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie in Hamburg weitergeführt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Temperature-driven transient charge and heat currents in nanoscale conductors. Phys. Rev. B 93, 134309 – Published 22 April 2016
F. G. Eich, M. Di Ventra, and G. Vignale
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.134309)
