Auf Quantenmechanik basierende, quantitative Modellierung von Metalllegierungsoberflächen als Funktion ihrer Umgebung

• Antragsteller: Professor Dr. Stefan Müller (†)
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 255613253

Ziel des Projektes ist es, die strukturellen Eigenschaften von Metalllegierungsoberflächen mit Gold als einer Komponente als Funktion verschiedener Bedingungen vorherzusagen und zu verstehen. Hierzu gehören Eigenschaften wie das Segregationsprofil, die kristallographische Struktur und Stabilität der betrachtenden Oberfläche. Mit ¿Bedingungen¿ sind hierbei Eigenschaften wie die Temperatur, die Volumenkonzentration der Legierung oder die Änderung durch Adsorbate gemeint. Basierend auf diesen Untersuchungen soll der Einfluss individueller Parameter auf die Oberflächeneigenschaften verstanden (etwa durch Analyse der elektronischen Eigenschaften) und damit kontrollierbar werden. Ausgangspunkt sind hierbei die Oberflächen von Ag-Au und Cu-Au, da sie eine der erfolgversprechendsten Materialien zur effektiven Herstellung von nanoporösen Gold darstellen. Sie werden dabei durch die Kombination von sogenannten ab-initio Methoden (hier in Form der Dichtefunktionaltheorie) mit Methoden der statistischen Physik (so genannte Cluster Entwicklungen (CE) und Monte-Carlo (MC) Simulationen).Während die CE-Methoden das effektive Durchsuchen riesiger atomarer Konfigurationsräume erlauben, gestatten die MC-Simulationen die Berücksichtigung von Temperatureffekten. Auf diese Weise wird gezielt der Einfluss der Temperatur auf die atomare, substitutionelle Ordnung im Oberflächenbereich untersucht. Des Weiteren lassen sich durch die Implementierung einerstabilen CE in MC-Programmen Oberflächen-Phasendiagramme und Ordnungsphänomene rein auf ab-initio Basis untersuchen. Diese Diagramme und Tabellen sollen den experimentell arbeitenden Gruppen der Forschergruppe als eine Art "look-up" Information dienen, weil sich für jegliche Volumenkonzentration und Temperatur die zu erwartende Ordnung und das Segregationsprofil ablesen lassen. Unser Ansatz erlaubt insbesondere auch die Auswertung von Nahordnungsphänomenen. Parallel zu diesem "vorhersagenden" Konzept werden quantitative LEDD Strukturanalysen an den entsprechenden Proben auf der Basis einer volldynamischen Streutheorie durchgeführt. Derartige Analysen erlauben einen quantitativen Vergleich mit dem Experiment bis in den Bereich eines Atomprozentes. Die entsprechenden Messungen werden dabei im Teilprojekt SP5 durchgeführt. Wir erhoffen uns, durch die direkte Kombination von Experiment und Theorie ein detailiertes und quantitatives Verständnis der Legierungsoberflächen zu erreichen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 2213: Nanoporöses Gold als Prototyp für ein rationales Katalysatordesign