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PEPICO in der Flammenforschung II

Antragstellerinnen / Antragsteller Professorin Dr. Tina Kasper; Dr. Markus Köhler
Fachliche Zuordnung Technische Chemie
Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
Förderung Förderung von 2015 bis 2023
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 270672969
 
Detailwissen über die wichtigsten Reaktionen sind für das Verständnis von Verbrennungsprozessen und insbesondere zur Kontrolle von Zündprozessen oder der Vermeidung von Schadstoffen unerlässlich. Das Ziel dieses Projektes ist es, die ersten Schritte der Brennstoffumsetzung zu untersuchen. Eine zentrale Reaktion ist die Bildung eines Brennstoff-Radikals durch Wasserstoff-Abstraktion vom Brennstoff. Bereits in diesem Schritt können isomere Brennstoff-Radikale gebildet werden, deren Folgereaktionen zu einer Verzweigung des Reaktionsnetzwerks führen. Für eine korrekte mechanistische Beschreibung der Umsetzung müssen die ersten Verzweigungsschritte besonders gut bekannt sein. Typische Folgereaktionen sind die Addition von Sauerstoff an das Brennstoff-Radikal und der Zerfall der gebildeten Peroxide zu sauerstoffhaltigen Intermediaten bei niedrigen Temperaturen. Bei hohen Temperaturen führen beta-Spaltungen und Zerfallsreaktionen zu Kohlenwasserstoff-Intermediaten.Für den experimentellen Nachweis der reaktiven Schlüsselspezies in laminaren Niederdruckflammen und in einem Plug-Flow-Reaktor kommt eine Kombination aus Molekularstrahl-Massenspektrometrie (MBMS) und Photoelektronen-Photoionen-Koinzidenzspektroskopie (PEPICO) zum Einsatz. Die Experimente mit Photoionisation werden an der Swiss Light Source durchgeführt und durch laborbasierte MBMS-Experimente mit Elektronen-Ionisation begleitet. Die Teams der Antragsteller konnten zeigen, dass ihr Flammenexperiment an der Swiss Light Source eine besonders hohe Sensitivität aufweist und Isomere besser identifizieren und quantifizieren kann als andere MBMS-Experimente. Es ist daher ideal geeignet, um wichtige Radikale in der komplexen Mischung der Flammengase zu analysieren. Um ein hohes Niveau der Datenauswertung zu gewährleisten, wird ein Mercator-Fellowship für Dr. Hemberger beantragt. Da sich der Druck, die Temperatur und die Reaktionszeiten in einem Strömungsreaktor gezielter variieren lassen als in einer Flamme, wird in diesem Projekt ein Reaktor mit Plug-Flow-Strömung aufgebaut und auch an das MBMS-PEPICO-System gekoppelt. Das Ziel ist es, insbesondere die durch Niedertemperatur-Reaktionspfade gebildeten Intermediate in einem weiten Parameterfeld durch temperaturabhängige Konzentrationsverläufe zu charakterisieren. Für mehrere Kohlenwasserstoffe (Propen, Propan, 1-Buten, 2-Buten, i-Buten, n-Butan, i-Butan, n-Heptan, Methylhexan, Propylbenzol und Propylcyclohexan) werden durch Kombination der beiden Experimente Datensätze gewonnen, die zur Entwicklung und Validierung von Reaktionsmechanismen sowohl im Bereich der Niedertemperatur-Verbrennung wie auch der Hochtemperatur-Verbrennung dienen. Der Fokus der Arbeiten liegt auf der Identifizierung der Intermediate an Verzweigungspunkten in den ersten Umsetzungsschritten im Reaktionsnetzwerk. Die hier erzielten experimentellen Ergebnisse werden der wissenschaftlichen Gemeinschaft zur Verfügung gestellt und in Kooperationen mit Modellentwicklern verwertet.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
 
 

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