Quantenchemische Schwingungs-Exzitonmodelle für Biomoleküle

• Antragsteller: Professor Dr. Christoph Jacob
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Biophysik
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 277079088

• Erstellungsjahr: 2024

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Schwingungsspektroskopie kann Einblicke in schnelle Prozesse während der Proteinfaltung und in ungeordneten oder entfalteten Proteinen bieten. In diesem Projekt haben wir effiziente Berechnungsmethoden für die zuverlässige Vorhersage von Schwingungsspektren biomolekularer Systeme entwickelt, insbesondere für die zweidimensionale Infrarot-Spektroskopie (2D-IR) und Raman optische Aktivitäts-(ROA)-Spektroskopie von konformationell flexiblen Polypeptiden und Proteinen. Die Kernidee all dieser Entwicklungen ist die Verwendung von lokalisierten Schwingungsmoden als Ausgangspunkt. In diesem Projekt haben wir (a) effiziente L-VSCF/L-VCI-Methoden für die Berechnung von anharmonischen Schwingungsspektren weiterentwickelt, (b) die Verwendung lokalisierter Moden zur Konstruktion effzienter Schwingungs-Exzitonenmodelle aus quantenchemischen Berechnungen exploriert und (c) die Berechnung von ROA- und 2D-IR-Spektren auf der Grundlage dieser neuen Methoden verfolgt. Im Einzelnen haben wir (a) die erste L-VSCF/L-VCI-Berechnung des anharmonischen ROA-Spektrums eines Systems mit der Große von (Ala)20 durchgefuhrt, wobei sich zeigte, dass Anharmonizitaten die ROA-Bandenformen nicht wesentlich verändern, (b) die ersten quantenchemischen Berechnungen der 2D-IR-Spektren von Polypeptiden durchgefuhrt und dabei die ersten Vorhersagen fur 2D-IR-Spektren in der erweiterten Amid III-Region gemacht. Die in diesem Projekt durchgeführten Entwicklungen offnen die Tür zu groß angelegten Berechnungen von fortgeschrittenen Schwingungsspektroskopien für realistische Modelle von biomolekularen Systemen.

Link zum Abschlussbericht

https://doi.org/10.24355/dbbs.084-202501161006-0

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Anharmonic Theoretical Vibrational Spectroscopy of Polypeptides. The Journal of Physical Chemistry Letters, 7(16), 3084-3090.
  Panek, Paweł T. & Jacob, Christoph R.
  
• On the benefits of localized modes in anharmonic vibrational calculations for small molecules. The Journal of Chemical Physics, 144(16).
  Panek, Paweł T. & Jacob, Christoph R.
  
• On the choice of coordinates in anharmonic theoretical vibrational spectroscopy: Harmonic vs. anharmonic coupling in vibrational configuration interaction. The Journal of Chemical Physics, 150(5).
  Panek, Paweł T.; Hoeske, Adrian A. & Jacob, Christoph R.
  
• Data Set: Quantum-chemical calculation of two-dimensional infrared spectra using localized-mode VSCF/VCI
  J. Brüggemann; M. Wolter; Ch. R. Jacob
  
• Quantum-chemical calculation of two-dimensional infrared spectra using localized-mode VSCF/VCI. The Journal of Chemical Physics, 157(24).
  Brüggemann, Julia; Wolter, Mario & Jacob, Christoph R.
  
• Data Set: Structural Dependence of Extended Amide III Vibrations in Two-Dimensional Infrared Spectra
  J. Brüggemann; M. Chekmeneva; M. Wolter; Ch. R. Jacob
  
• Python tools for localizing normal modes, Version 1.3
  Ch. R. Jacob; P. T. Panek; T. Bergmann; J. Brüggemann; M. O. Welzel; M. Wolter
  
• Structural Dependence of Extended Amide III Vibrations in Two-Dimensional Infrared Spectra. The Journal of Physical Chemistry Letters, 14(41), 9257-9264.
  Brüggemann, Julia; Chekmeneva, Maria; Wolter, Mario & Jacob, Christoph R.
  
• VIBRATIONS — a Python Code for Anharmonic Theoretical Vibrational Spectroscopy, Version 0.96
  P. T. Panek; A. A. Hoeske; J. Brüggemann; M. O. Welzel; Ch. J. Jacob
  
• Benchmarking of Vibrational Exciton Models Against Quantum-Chemical Localized-Mode Calculations. (2024, 11, 21). American Geophysical Union (AGU).
  van Bodegraven, Anna M.; Focke, Kevin; Wolter, Mario & Jacob, Christoph
  
• Data Set: Benchmarking of Vibrational Exciton Models Against Quantum-Chemical Localized-Mode Calculations
  A. M. van Bodegraven; K. Focke; M. Wolter; Ch. R. Jacob
  
• PYADF Version 1.5
  Ch. R. Jacob; T. Bergmann; S. M. B Eyhan; J. Brüggemann; R. E. Bulo, Rosa; M. Chekmeneva; T. Dresselhaus; K. Focke; A. S. P. Gomes; A. W. Goetz; M. Handzlik; K. K Iewisch; M. Klammler; L. Ridder; J. Sikkema; L. Visscher; J. Vornweg; M. O. Welzel; M. Wolter
  
• VIBRATIONS 2D, Version 0.9
  J. Brüggemann; M. O. W Elzel; K. Focke; Ch. R. Jacob