Lichtinduzierte nichtadiabatische Energie- und Ladungstransferdynamik

• Antragsteller: Professor Dr. Roland Mitric
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 207601309

Das Ziel dieses Projekts besteht in der Entwicklung einer effizienten gemischt quanten-klassischen Methodologie für die Simulation der lichtinduzierten nichtadiabatischen Dynamik in multichromophoren molekularen Aggregaten. Die Dynamik von Energie- und Ladungstransfer in diesen Systemen stellt ein hochaktuelles Themengebiet in der experimentellen Forschung dar. Dabei wird zunehmend klar, dass nichtadiabatische strahlungslose Relaxationsprozesse eine wesentliche Rolle für die Effizienz von Exzitonentransfer oder Ladungstransport spielen. Zusätzlich zu den intramolekularen nichtradiativen Übergängen durch konische Durchschneidungen, die eine grundlegende Rolle in Photochemie und Photophysik spielen, führt die Kopplung der einzelnen Chromophore in multichromophoren Aggregaten zu neuen strahlungslosen Relaxationskanälen durch ¿Trichter¿ zwischen den delokalisierten exzitonischen bzw. Ladungstransferzuständen. Zur Simulation der Energie- und Ladungstransferdynamik in multichromophoren Nanostrukturen werden wir eine kombinierte Methodologie aus lichtinduziertem Surface-Hopping und der effizienten longrange- korrigierten Time-dependent density functional tight binding (TDDFTB)-Methode für die elektronische Struktur erarbeiten. Um unsere theoretischen Ergebnisse direkt mit experimentellen Befunden vergleichen und deren Interpretation unterstützen zu können, werden wir darauf aufbauend einen theoretischen Ansatz zur Simulation zeitaufgelöster mehrdimensionaler Spektren entwickeln. Diese Methodologie soll zur Simulation der Konformationsdynamik sowie der lichtinduzierten dynamischen Prozesse von Squarain-Oligomeren in verschiedenen Lösungsmitteln angewandt werden.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 1809: Lichtinduzierte Dynamik in molekularen Aggregaten