Charakterisierung der Eigenschaften und des Phasenverhaltens von nichtionischen Tensiden in mesoporösen Siliciumdioxid-Materialien mit Festkörper-NMR-Techniken

• Antragsteller: Professor Dr. Gerd Buntkowsky
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2015
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 278867442

Polyethylenglykol (PEG) und verwandte nichtionische Tenside vom Typ CmEn haben vorteilhafte Eigenschaften wie niedriger Dampfdruck, Ungiftigkeit, biologische Abbaubarkeit, usw., die es ihnen ermöglichen, als umweltfreundliche Lösungsmittel für chemische Reaktionen eingesetzt zu werden. Außerdem können sie in geträgerten Systemen eingesetzt werden, bei denen sie in eine mesoporöse Silicamatrix eingebettet sind. Um ihr Potenzial als Lösungsmittel ausschöpfen zu können, müssen ihre physikalisch-chemischen Eigenschaften, ihre Wechselwirkungen mit der Oberfläche des Trägermaterials und ihr Phasenverhalten in Poren verstanden werden. Erste Molekulardynamik (MD)-Studien von reinem PEG, sowie experimentelle Festkörper-NMR (FK-NMR) und thermodynamische Studien von PEG in porösem Silica haben die Bedeutung von intra- und intermolekularen Wasserstoffbrückenbindungen in PEG und Tensiden vom Typ CmEn für das Verständnis ihrer Wechselwirkungen mit der Porenoberfläche gezeigt. Um die Details dieser Wechselwirkungen besser zu verstehen, werden FK-NMR, thermodynamische Untersuchungen und MD-Simulationsstudien an Modellmolekülen durchgeführt, deren Strukturen von 1-Octanol (C8E0) abgeleitet sind. Anhand dieser Modelle wird zunächst die Auswirkung der Position der Ethergruppe in der 1-Octanol-Grundstruktur auf das intra- und intermolekulare Wasserstoffbrückenbindungs-verhalten untersucht. Anschließend werden die Unterschiede zwischen nichtionischen Tensiden mit linearen und verzweigten Alkylketten in ihrem Verhalten im Confinement beleuchtet. Das Confinement wird durch eine Reihe funktionalisierter poröser Materialien modelliert, um die Wechselwirkungen der eingeschlossenen Moleküle mit der Oberflächenfunktionalisierung von Pd-Katalysatoren zu untersuchen, die auf durch Vanillin- und Aminopropyltriethoxysilan (APTES)-funktionalisiertem mesoporösem Siliziumdioxid immobilisiert sind. Die kombinierten Ergebnisse dieser Studien werden detaillierte Einblicke in die Reaktionsumgebung bei der heterogenen Katalyse mit nichtionischen Tensiden vom Typ PEG und CmEn als Reaktionsmedium liefern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Torsten Gutmann