In-situ environmental TEM studies of electro- and photo-electrochemical systems for water splitting

• Antragsteller: Professor Dr. Christian Jooss
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Thermodynamik und Kinetik sowie Eigenschaften der Phasen und Gefüge von Werkstoffen
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 279184850

Trotz wichtiger neuer Entwicklungen in den letzten Jahren sind die Einsatzmöglichkeiten der photo-elektrochemischen Systeme für die Wasserspaltung bzw. Wasserstoffproduktion weiterhin durch die Konversionseffizienz, die Kosten für die Edelmetallkatalysatoren und die Degradation in wässriger Umgebung begrenzt. Das Design verbesserter, auf Nichtedelmetallen basierender Katalysatoren und deren Integration in stabile Photoelektrodenmaterialien erfordert ein vertieftes Verständnis der Mechanismen, die ihre katalytische Aktivität und Stabilität bestimmen.Das zentrale Ziel dieses Projektvorschlages ist ein verbessertes Verständnis der atomaren und elektronischen Struktur von Elektrokatalysatoren für die Wasserstoff- und Sauerstoffentwicklung durch Wasserspaltung und die Entwicklung neuer Strategien für die Integration in Photokathoden und -Anoden bzw. in die aus Multi-junction Halbleitern aufgebauten photo-elektrochemischen Funktionseinheiten. Dabei soll die analytische Transmissionselektronenmikroskopie - auch bei wasserhaltigen Hintergrunddrücken (ETEM: environmental Transmission Electron Microscopy) - unter kontrollierter elektrischer und optischer Stimulanz eingesetzt werden, um die Mikrostruktur sowie die katalytischen Prozesse auf unterschiedlichen Längenskalen bis zur atomaren Auflösung hin zu beobachten. Die Anwendung dieser Methode erlaubt zunächst die Charakterisierung der Mikrostruktur der Elektroden im Ausgangszustand, einschließlich der Katalysatorpartikelgröße, der Morphologie, der Oberflächenbedeckung und der Grenzflächen zu den Halbleitern bzw. Schutzschichten. Darauf aufbauend sollen in-situ die Veränderungen der atomaren und elektronischen Struktur des aktiven, wasserspaltenden Katalysators sowie die degradierenden, korrosiven Prozesse in den photo-elektrochemischen Funktionseinheiten untersucht werden.Wir möchten dabei drei Systeme in den Fokus rücken, die von hoher Relevanz für den SPP 1613 sind: auf Si basierenden Tandem- bzw. Tripelzellen und III-V Halbleiter-Photokathoden die jeweils mit verschiedenen (Pt, Rh, MoS2) Katalysatoren für die Wasserstoffentwicklung beschichtet sind. Weiterhin soll der aktive Zustand von auf Mangan- bzw. Kobaltoxid basierenden Elektrokatalysatoren für die Sauerstoffentwicklung in-situ untersucht werden. Durch ein verbessertes Verständnis der in H2O Gasumgebung elektrisch und optisch induzierten Prozesse, sollen in enger Zusammenarbeit mit den Partnergruppen im SPP Leitfäden für die Entwicklung verbesserter Elektrokatalysatoren und deren Integration in photo-elektrochemischen Funktionseinheiten entwickelt werden.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1613: Regenerativ erzeugte Brennstoffe durch lichtgetriebene Wasserspaltung: Aufklärung der Elementarprozesse und Umsetzungsperspektiven auf technologische Konzepte