Charakterisierung der molekularen Diffusion in Flüssigkeiten mit gelösten Gasen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Der molekulare Diffusionsprozess in binären Systemen aus einer Flüssigkeiten und einem gelösten Gas wurde mit der dynamische Lichtstreuung (DLS) und Gleichgewichts-Molekulardynamik (EMD)-Simulationen über die genaue Bestimmung und Vorhersage des Fickschen Diffusionskoeffizienten D11 charakterisiert. Die per DLS ermittelten Daten dienen zur Bewertung der Ergebnisse aus den EMD-Simulationen, die umgekehrt zur Interpretation der DLS-Daten beitragen, indem sie einen Einblick in die molekulare Fluidstruktur ermöglichen. Die mit EMD-Simulationen im Bereich der unendlichen Verdünnung des gelösten Gases oder über einen breiten Zusammensetzungsbereich vorhergesagten D11-Werte stimmen in fast allen Fällen gut mit den DLS-Ergebnissen überein. Es hat sich gezeigt, dass die korrekte Modellierung der Wechselwirkung zwischen gelöstem Stoff und Lösungsmittel, die durch den thermodynamischen Faktor dargestellt wird, für die akkurate Vorhersage von D11 entscheidend ist. In der zweiten Förderperiode wurde die Auswahl an zu untersuchenden Gemischen systematisch erweitert, um weite Bereiche von molarer Masse, Größe und Polarität der Gase sowie von Kettenlänge, Verzweigungsgrad, Sauerstoffgehalt und Hydriergrad der Flüssigkeiten abzudecken. Insgesamt wurden 89 Gemische untersucht, die eine solide Datenbasis für die Entwicklung eines Vorhersagemodells bildeten. Die Berücksichtigung von neu ermittelten Beziehungen zwischen den Flüssigkeitseigenschaften und den Diffusionskoeffizienten führte zu einem verbesserten Modell für den Bereich nahe der unendlichen Verdünnung des gelösten Gases. Für 765 Datenpunkte für D11 aus dieser Arbeit und der Literatur, welche sieben Größenordnungen überdecken, resultiert hier eine mittlere absolute relative Abweichung von 21% von den experimentellen Daten.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Diffusivities in Binary Mixtures of [AMIM][NTf2] Ionic Liquids with the Dissolved Gases H2, He, N2, CO, CO2, or Kr Close to Infinite Dilution. Journal of Chemical & Engineering Data, 65(8), 4116-4129.
Klein, Tobias; Piszko, Maximilian; Lang, Maren; Mehler, Julian; Schulz, Peter S.; Rausch, Michael H.; Giraudet, Cédric; Koller, Thomas M. & Fröba, Andreas P.
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Diffusivities in Binary Mixtures of n-Hexane or 1-Hexanol with Dissolved CH4, Ne, Kr, R143a, SF6, or R236fa Close to Infinite Dilution. Journal of Chemical & Engineering Data, 66(5), 2218-2232.
Piszko, Maximilian; Lenahan, Frances D.; Hahn, Simon; Rausch, Michael H.; Koller, Thomas M.; Klein, Tobias & Fröba, Andreas P.
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Diffusivities in Binary Mixtures of n-Decane, n-Hexadecane, n-Octacosane, 2-Methylpentane, 2,2-Dimethylbutane, Cyclohexane, Benzene, Ethanol, 1-Decanol, Ethyl Butanoate, or n-Hexanoic Acid with Dissolved He or Kr Close to Infinite Dilution. Journal of Chemical & Engineering Data, 67(3), 622-635.
Lenahan, Frances D.; Piszko, Maximilian; Klein, Tobias & Fröba, Andreas P.
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Mutual and Thermal Diffusivities in Mixtures of Cyclohexane, n-Hexadecane, n-Octacosane, or n-Hexanoic Acid with Carbon Dioxide Obtained by Dynamic Light Scattering and Molecular Dynamics Simulations. Journal of Chemical & Engineering Data, 67(10), 3059-3076.
Piszko, Maximilian; Lenahan, Frances D.; Friedl, Lukas; Klein, Tobias & Fröba, Andreas P.
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Diffusivities in Binary Mixtures of Cyclohexane or Ethyl Butanoate with Dissolved CH4 or R143a Close to Infinite Dilution. Journal of Chemical & Engineering Data, 68(2), 339-348.
Piszko, Maximilian; Lenahan, Frances D.; Klein, Tobias & Fröba, Andreas P.
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Molecular dynamics simulations of liquid ethane up to 298.15 K. Molecular Physics, 121(14).
Lenahan, Frances D.; Piszko, Maximilian; Klein, Tobias & Fröba, Andreas P.
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Mutual and Thermal Diffusivities in Binary Mixtures of n-Hexane or 1-Hexanol with Krypton, R143a, or Sulfur Hexafluoride by Using Dynamic Light Scattering and Molecular Dynamics Simulations. Journal of Chemical & Engineering Data, 68(6), 1343-1357.
Piszko, Maximilian; Lenahan, Frances D.; Dennstädt, Claudio; Klein, Tobias & Fröba, Andreas P.
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Solubility and Liquid Density of Binary Mixtures of n-Hexane or 1-Hexanol with Krypton, Sulfur Hexafluoride, or R143a. Journal of Chemical & Engineering Data, 68(4), 813-834.
Jander, Julius H.; Piszko, Maximilian; Kühl, Julius V. W.; Rausch, Michael H. & Fröba, Andreas P.
