Transiente-Absorptions-Spektroelektrochemie zur Untersuchung angeregter Zustände in elektrochemisch erzeugten molekularen Spezies in Lösung

• Antragsteller: Professor Dr. Benjamin Dietzek-Ivansic
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 279747293

Elektronentransferprozesse gehören zu ubiquitären Prozessen in der Biologie, der Chemie und der Physik. In natürlichen Systemen stellen sie z.B. in der Photosynthese oder in der Atmungskette entscheidende elementare Schlüsselschritte zur natürlichen Energiegewinnung dar. Elektronentransferprozesse sind jedoch auch die molekular-mechanistische Basis u.a. von farbstoffsensibilisierten Solarzellen und molekularen Photokatalysatoren. In schrittweisen Elektronentransferprozessen treten, sowohl in natürlichen als auch in artifiziellen Systemen, intermediär reduzierte/oxidierte Spezies auf, über deren Photophysik im Allgemeinen sehr wenig bekannt ist. Dieses Nicht-Vorhandensein spektroskopischer Informationen steht im Gegensatz zu der funktionellen Wichtigkeit der in den Elektronentransferkaskaden auftretenden Intermediaten. Diese Lücke im Verständnis der photoinduzierten Prozesse angeregter Zustände von Intermediaten in Elektronentransferkaskaden soll für ausgewählte molekulare Systeme im Rahmen des Vorhabens geschlossen werden. Das Projekt hat zum Ziel, die photoinduzierte Dynamik in elektrochemisch erzeugten molekularen Spezies in Lösung durch die Kombination aus Zyklovoltammetrie und Femtosekunden-zeitaufgelöster transienter-Absorptionsspektroskopie zu charakterisieren. Somit werden erstmalig die photoinduzierten Prozesse in beispielhaft ausgewählten Photokatalysatoren für die Wasserstofferzeugung und Photoelektronendonoren für farbstoffsensibilisierte Solarzellen in für die jeweilige Funktion relevanten reduzierten oder oxidierten Zwischenstufen untersucht. Damit werden die hier beantragten Arbeiten einen neuen Zugang zu Struktur-Dynamik-Funktionsbeziehung in einem experimentellen Fenster ermöglichen, das in bisherigen Untersuchungen nicht genutzt werden konnte. Somit werden von den geplanten Arbeiten auch Impulse für weitere über die Untersuchung der spezifischen, hier in den Blick genommenen Modellsysteme hinausgehende Fragestellungen erwartet.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen