Elektronische Struktur und Kopplung mikroskopischer Freiheitsgrade in Übergangsmetall-Oxyhalogeniden
Final Report Abstract
In Übergangsmetalloxiden führen die konkurrierenden Wechselwirkungen zwischen verschiedenen mikroskopischen Freiheitsgraden – nämlich Spin, Orbital, Gitter, Ladung – zu vielfältigen Funktionalitäten wie z.B. Ferroelektrizität, Magnetismus, kolossalem Magnetwiderstand oder Supraleitung. Diese sind sogenannte emergente Phänomene, da sie sich nicht aus den bekannten Eigenschaften der einzelnen Konstituenten – Elektronen in einem Kristallgitter – ableiten lassen, sondern sich als neue Qualität des Vielteilchensystems unerwartet ergeben. Die Oxyhalogenide wie TiOCl und TiOBr oder VOCl stellen in diesem Zusammenhang eine sehr interessante Klasse von Modellsystemen dar. Sie sind ein- bzw. zweidimensionale Mott-Isolatoren mit einem oder zwei Elektronen in den korrelierten 3d-Orbitalen. Strukturell weisen sie ein Dreiecksgittermotiv auf, wodurch magnetische Wechselwirkungen geometrisch frustriert sind. Die starke magnetoelastische Kopplung kann zu ungewöhnlichen spin-dimerisierten nicht-magnetischen Grundzuständen führen. Unser Hauptaugenmerk galt den niederenergetischen Anregungen, insbesondere des Spin-Systems in TiOCl, die mittels resonanter unelastischer Röntgenstreuung (RIXS) untersucht wurden, sowie der Möglichkeit, den Bandfüllungs-kontrollierten Mott-Metall- Isolator-Übergang durch Interkalation von Alkalimetallatomen zu treiben und mittels Photoemissionsspektroskopie (PES) zu charakterisieren. Eine dispersive Anregung in den RIXS-Spektren konnte anhand von Clusterrechnungen als eine exotische Zwei-Spinon-Anregung der eindimensionalen Spin-Kette identifiziert werden. Überraschenderweise wird TiOCl trotz nachgewiesener elektronischer Dotierung bei der Interkalation mit Alkalimetallen nicht metallisch. Die Ursache dafür ist ein Einteilchen-Effekt, eine Renormierung der Energie der Ti 3d-Orbitale aufgrund des Coulomb-Potentials der interkalierten Alkalimetallionen. Die korrelierte Natur der in der PES beobachteten Strukturen am chemischen Potential spiegelt sich in dem Transfer von spektralem Gewicht zwischen dem ursprünglichen unteren Hubbard-Band und dem bei Dotieren neu hinzu kommenden Band wider, das sich wie ein oberes Hubbard-Band verhält, dessen Energie infolge der Renormierung aber unter das chemische Potential abgesenkt wird.
Publications
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Anisotropic crystal field, Mott gap, and interband excitations in TiOCl: an electron energyloss study, Physical Review B 81, 125133 (2010)
R. Kraus, B. Büchner, M. Knupfer, S. Glawion, M. Sing, and R. Claessen
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Heat conductivity of the spin-Peierls compounds TiOCl and TiOBr, Physical Review B 81, 144428 (2010), also: Virtual Journal of Nanoscale Science & Technology 21, 19 (2010)
N. Hlubek, M. Sing, S. Glawion, R. Claessen, S. van Smaalen, P.H.M. van Loosdrecht, B. Büchner, and C. Hess
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Possible metallization of the Mott insulators TiOCl and TiOBr: effects of doping and external pressure, European Physical Journal Special Topics 180, 29 (2010)
C.A. Kuntscher, M. Klemm, S. Horn, M. Sing, and R. Claessen
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Two pressure-induced structural phase transitions in TiOCl, Physical Review B 82, 134117 (2010)
J. Ebad-Allah, A. Schönleber, S. van Smaalen, M. Hanfland, M. Klemm, S. Horn, S. Glawion, M. Sing, R. Claessen, and C.A. Kuntscher
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Photoemission of a Doped Mott Insulator: Spectral Weight Transfer and a Qualitative Mott-Hubbard Description, Physical Review Letters 106, 056403 (2011)
M. Sing, S. Glawion, M. Schlachter, M.R. Scholz, K. Goß, J. Heidler, G. Berner, and R. Claessen
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Two-spinon and orbital excitations of the spin-Peierls system TiOCl, Physical Review Letters 107, 107402 (2011)
S. Glawion, J. Heidler, M.W. Haverkort, L.C. Duda, T. Schmitt, V.N. Strocov, C. Monney, K.J. Zhou, A. Ruff, M. Sing, and R. Claessen
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Unoccupied electronic structure of TiOCl studied by x-ray absorption near-edge spectroscopy, Journal of Physics: Condensed Matter 24, 255602 (2012)
S. Glawion, M.W. Haverkort, G. Berner, M. Hoinkis, G. Gavrila, R. Kraus, M. Knupfer, M. Sing, and R. Claessen
