Nanomechanische und chemische Aspekte der Rotation in Multikomponenten-Nanorotoren
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Wir konnten mit der Entwicklung supramolekularer Multikomponentensysteme interessante Impulse für die Entwicklung des Gesamtgebietes geben. Die zukünftige Entwicklung wird sich aus unserer Sicht noch stärker auf gepulste Systeme verlagern. Bekannterweise setzt die biologische Signalübermittlung nicht nur auf ausfallsichere intra- und interzelluläre Übertragungskaskaden, sondern auch auf eine zeitliche Verschlüsselung der Signale. So ist z. B. die Verwendung von oszillierenden Kalziumionensignalen eine wichtige Möglichkeit, die Kommunikation in Zellen mittels Ca2+ für grundverschiedene Zwecke zu codieren, etwas was wir in einem anderen Kontext bereits imitieren konnten. Gegenwärtig spielt die zeitliche Programmierung ionischer oder molekularer Signale noch keine Rolle in der nicht-biologischen Kommunikation und Informationsverarbeitung. Diesem Aspekt wird jedoch bald höhere Bedeutung zukommen, da gepulste Signale mehrere entscheidende Vorteile gegenüber einem statischen Signal aufweisen: (a) Ein Puls löst am Empfänger anders als ein statisches Signal eine zeitlich definierte Reaktion aus. (b) Die Pulsweite definiert die Zeit zwischen Ein- und Aus-Punkt. (c) Gepulste Signale können wie Radiosignale per Frequenz- bzw. Amplitudenmodulation sowie per Summation codiert werden. (d) Es kann gleichzeitig auf verschiedenen Frequenzen kommuniziert werden. (e) Auch die Signalform kann für die Informationsübertragung genutzt werden. Als Zentrum dieser Entwicklung sollte die Multikomponentenassemblierung eine wichtige Rolle spielen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Rotating Catalysts Are Superior – Suppressing Product Inhibition by Anchimeric Assistance in Four-Component Catalytic Machinery, J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 9038–9041
P. Biswas, S. Saha, T. Paululat, M. Schmittel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/jacs.8b04437) - Switching Dual Catalysis without Molecular Switch: Using A Multi- Component Information System for Reversible Reconfiguration of Catalytic Machinery, J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 15656-15663
A. Goswami, T. Paululat, M. Schmittel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/jacs.9b07737) - Double Rotors with Fluxional Axles: Domino Rotation and Azide-Alkyne Huisgen Cycloaddition Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 12362–12366
A. Goswami, M. Schmittel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/anie.202002739) - Reversible Multicomponent AND Gate Triggered by Stoichiometric Chemical Pulses Commands the Self-Assembly and Actuation of Catalytic Machinery, J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 7889–7897
P. K. Biswas, S. Saha, S. Gaikwad, M. Schmittel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/jacs.0c01315) - Multitasking with Chemical Fuel: Dissipative Formation of a Pseudorotaxane Rotor from Five Distinct Components, J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 5319–5323
A. Ghosh, I. Paul, M. Schmittel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/jacs.1c01948) - Off-Equilibrium Speed Control of a Multistage Molecular Rotor: 2‑Fold Chemical Fueling by Acid or Silver(I), J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 14926–14935
A. Goswami, S. Saha, E. Elramadi, A. Ghosh, M. Schmittel
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/jacs.1c08005)
