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Phasenstabile bichromatische polarisationsgeformte Femtosekundenlaserfelder zum Studium und Kontrolle der Elektronendynamik in chiralen Molekülen.

Fachliche Zuordnung Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
Förderung Förderung von 2015 bis 2020
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 281051436
 
Der Photoelektronenzirkulardichroismus (PEZD) ist ein Zirkulardichroismus Effekt (ZD) der auf einem elektrischen Übergangsmoment beruht und daher groß ist im Vergleich zu gewöhnlichen ZD-Effekten. Kürzlich haben wir an zufällig orientierten bizyklischen Ketonen in der Gasphase einen PEZD Effekt im 10 % Bereich gemessen, der durch 2+1 resonanzverstärkte Mehrphotonenionisation mit Femtosekundenlaserpulsen bei 400 nm erzeugt wurde. In der Winkelverteilung waren Legendre Polynome enthalten, deren Ordnung bis zur doppelten Photonenanzahl reichte. Trotz großer Ähnlichkeiten in der Struktur und den Absorptionsspektren zeigten die Legendre Polynome unterschiedlichste Beiträge und Amplituden. Bisher gibt es keine konsistente theoretische Beschreibung des PEZD Effektes im Multiphotonenfall. Die Rolle der Resonanz ist ebenfalls noch nicht geklärt. Da mehrere Theoriegruppen an dem Thema arbeiten, erwarten wir hier Fortschritte. In diesem Vorhaben schlagen wir vor, für PEZD Messungen eine neue Dimension zu eröffnen: Wir wollen phasenstabile bichromatische polarisationsgeformte Femtosekundenlaserfelder zum Studium und Kontrolle der Elektronendynamik in chiralen Molekülen einsetzen, wobei die bizyklischen Ketone als Prototypen dienen werden. Die Experimente sollen einerseits Aufschluss darüber geben welchen Einfluss der Photonendrehimpuls auf Resonanzen und Kontinuumszustände ausübt und andererseits soll der PEZD Effekt mit unüblichen Polarisationsfeldern untersucht werden. Bisher wurden noch keine systematischen Untersuchungen zur Ionisationsdynamik in bichromatischen polarisationsgeformten Laserfeldern durchgeführt. Dies liegt teilweise daran, dass bisher keine universell geeigneten optischen Aufbauten realisiert wurden, um diese maßgeschneiderten Lichtfelder zu erzeugen. Eine erste Zielsetzung dieses Antrags ist deshalb der Aufbau und die Charakterisierung eines phasenstabilen bichromatischen Aufbaus (400 nm + 800 nm), der für die zwei Laserfelder unabhängige Polarisationszustände und unabhängige Intensitäten bereitstellt und zusätzlich eine phasenstabile Verzögerung der beiden Felder erlaubt. Neben Testmessungen an achiralen Kalium Atomen, sollen diese Felder erstmals zur Ionisation zufällig orientierter chiraler Moleküle verwendet werden. Die dreidimensionale Impulsverteilung der Photoelektronen kann dabei mit den von uns entwickelten Tomographiemethoden gemessen werden. Eine Fülle unterschiedlichster physikalischer Fragestellungen kann mit einem solchen Aufbau angegangen werden, wobei folgende zwei Zugängen besonders vielversprechend sind: Wir werden untersuchen, wie weit der PEZD aus über Laseranregung erzeugten nichtisotropen Verteilungen verstärkt werden kann. Wir werden den PEZD Effekt mit ungewöhnlichen Polarisationsfeldern untersuchen, wobei 'schmetterlingsartige' Polarisationsfelder eventuell einen Weg darstellen, den PEZD Effekt mit nur einem einzigen Polarisationsfeld zu messen.
DFG-Verfahren Schwerpunktprogramme
Mitverantwortlich Dr. Arne Senftleben
 
 

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