Entwicklung und Anwendung relativistischer Propagatormethoden zur genauen theoretischen Beschreibung organischer Triplettemitter

• Antragsteller: Professor Dr. Andreas Dreuw, seit 5/2018
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 282000297

Organische Elektronik stellt bezüglich ihrer Vielseitigkeit und ihres geringen Energieverbrauchs eine zukunftsweisende Technologie dar. Im Gegensatz zur Halbleiterelektronik, die mit den Mitteln der Festkörperphysik theoretisch beschrieben wird, basiert die organische Elektronik auf molekularen Strukturen, die andere quantenchemische Herangehensweisen erfordern. In beiden Fällen ist der numerische Aufwand hoch und die Entwicklung effizienter theoretischer Methoden daher zentral für das Verständnis dieser Materialien und die Aufrechterhaltung des technologischen Fortschritts. In diesem Projekt liegt der Fokus auf organischen Triplettemittern, die schwere Übergangsmetalle enthalten und sich durch extrem hohe Quantenausbeuten auszeichnen. Dies kann dadurch erreicht werden, dass möglichst für jedes in das Material injizierte Elektron/Loch-Paar (Exziton) eine Rekombination unter Aussendung eines Photons stattfindet. Da die Spineinstellungen der Elektron/Loch-Paare statistisch verteilt sind, erhält man nur 25 % Singuletts, die direkt emittieren können, wogegen die Tripletts zunächst nicht für die Emission bereitstehen. Das ändert sich dramatisch, wenn ein schweres Übergangsmetall als Emitterzentrum eingeführt wird, da durch starke Spin-Bahn-Kopplung auch die Triplettzustände effizient rekombinieren. Die möglichst genaue Berechnung dieser durch das schwere Atom eingeführten Effekte unter Einbeziehung der Elektronenkorrelation und den Umgebungseffekten ist daher entscheidend für das Design von effizienten Triplettemittern. Eine dafür hervorragend geeignete theoretische Methode in Form des relativistischen Polarisationspropagators wurde in unserer Gruppe entwickelt und soll für die Beschreibung der Triplettemitter zur Anwendung kommen. Bisherige Methoden zur Erfassung der Spin-Bahn-Kopplung führten oft Näherungen ein bzw. sind sehr komplex in ihrer Handhabung, was in unserer Herangehensweise vermieden wird. Die in unserer Gruppe vorhandenen numerischen Technologien sollen für die großen Metallkomplexe in einer Solvat- bzw. molekularen Umgebung ausgebaut werden und die Materialforschung in der Entwicklung effizienter OLEDs unterstützen. Daraus ergeben sich auch weitreichende Kooperationsmöglichkeiten mit experimentell arbeitenden Gruppen der Materialwissenschaften, die für das Projekt extrem wertvoll sind.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Ehemaliger Antragsteller: Privatdozent Dr. Markus Pernpointner, bis 4/2018