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Attraktive Wechselwirkungen zwischen Ionen gleicher Ladung in Ionischen Flüssigkeiten: Der Einfluss von Druck, Polarität und molekularen Mimetika

Fachliche Zuordnung Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Förderung Förderung von 2016 bis 2022
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 286149019
 
In der ersten Förderperiode konnten wir zeigen, dass das Gleichgewicht zwischen wasserstoffbrückengebundenen Kation-Anion- und Kation-Kation-Clustern in ionischen Flüssigkeiten durch die Wechselwirkungsstärke des Anions, die Polarisierbarkeit des Kations und die Länge der Hydroxyalkylgruppen der Kationen bestimmt wird. Wir haben dabei die kinetische und thermodynamische Stabilität von Clustern bestehend aus Ionen gleicher Ladung untersucht. In Zusammenarbeit mit der Johnson-Gruppe an der Yale Universität konnten wir in ersten Gasphasenexperimenten zeigen, dass sich trotz der starken repulsiven Coulomb-Kräfte, aufgrund kooperativer Wasserstoffbrückenbindungen kationische Cluster bilden. Die Experimente lieferten auch wichtige Hinweise für die Diskussion über die Stabilität von sogenannten “anti electrostatic hydrogen bonds”. Die Fülle der Ergebnisse über die attraktiven Wechselwirkungen zwischen Ionen gleicher Ladung hat weitere interessante Fragen aufgeworfen, die wir in dem hier beantragten Projekt beantworten wollen: Wie druckempfindlich ist die kationische Clusterbildung? Können wir das subtile Gleichgewicht zwischen Kation-Anion-Ionenpaaren und Kation-Kation-Clustern mithilfe unterschiedlicher dielektrischer Umgebungen durch den Einsatz unterschiedlich polarer Lösungsmittelmoleküle steuern? Können wir durch den Ersatz der Kationen mit molekularen Mimetika die Wasserstoffbrückenbindungen und damit die Clusterbildung stärken? Dabei wollen wir den Übergang von ionischen zu molekularen Clustern studieren. In Zusammenarbeit mit der Johnson-Gruppe wollen wir außerdem untersuchen, ob sich die Strukturmotive der kationischen und molekularen Cluster in der Bulkphase der ionischen Flüssigkeiten wiederfinden. Diese Herausforderungen wollen wir mit einer geeigneten Kombination aus der Synthese ausgewählter ionischer Flüssigkeiten, Infrarotspektroskopie in der Bulk- und Gasphase sowie quantenchemischen Methoden annehmen.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
 
 

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