Kerndynamik im resonant Auger-Prozess von Wasser
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Im Projekt "Kerndynamik im resonant Auger-Prozeß von Wasser“wurde erstmalig das resonante Augerspektrum von gasformigem Wasser quantenmechanisch simuliert. Damit gelang es, zum einen das Wechselspiel von Anregungs- und Zerfallsprozessen mit der Kerndynamik im resonanten Augerprozeß von Wasser aufzudecken und zu analysieren. Zum anderen konnten in der Kerndynamik Einflusse vom rumpfangeregten Zustand, die oftmals zu einer Verbreiterung spektraler Charakteristika führen, von den Effekten der vibronischen Kopplung in den kationischen Endzustanden abgegrenzt werden. Diese zeigten sich in der Unterdrückung der unkorrekten Schwingungsstruktur im B-Band des resonanten Augerspektrums und dem Auftreten von Renner-Teller-Effekten im A-Band, wie z. B. Linienverdopplung. Um letzteres sichtbar zu machen, mußte der zweite, gebundene rumpfangeregte Zustand angeregt werden. Für das Vorhaben mußte zunachst eine größere Zahl von Potentialflächen quantenchemisch bereitgestellt werden. Im Laufe der Arbeiten wurden diese teilweise erneut mit höherer Präzision berechnet. Die genannten Effekte der vibronischen Kopplung, die beim Zerfall in die drei kationischen Hauptzustände auftreten, waren stärker als zunächst erwartet. Die ursprüngliche Absicht, auch den Zerfall in die höheren Satellitenzustande zu simulieren, mußte daher gegenüber einer eingehenderen Beschäftigung mit der Diabatisierung von drei vibronisch gekoppelten kationischen Zuständen zurücktreten.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Vibronic Coupling Effects in Resonant Auger Spectra of H2O. J. Phys. Chem. A.
M. Eroms, M. Jungen und H.-D. Meyer
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Nuclear dynamics during the resonant Auger decay of water molecules. J. Chem. Phys. 130, 15 (2009), 154307
M. Eroms, O. Vendrell, M. Jungen, H.-D. Meyer und L. S. Cederbaum
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Nonadiabatic Nuclear Dynamics after Valence Ionization of H2O. J. Phys. Chem. A 114, 36 (2010), 9893– 9901
M. Eroms, M. Jungen und H.-D. Meyer
