Squash mit Molekülen: Energietransferprozesse von polyatomaren Molekülen an Oberflächen

• Antragsteller: Privatdozent Dr. Tim Schäfer
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 311018441

Energietransferprozesse an der Grenzfläche zwischen Gasphase und Festkörpern sind von großer Bedeutung in einer Vielzahl von physikalischen und chemischen Phänomenen. Unter anderem spielen sie entscheidende Rollen in heterogener Katalyse, Fotoschaltern, Farbstoffsolarzellen und Atmosphärenchemie. Für den Energietransfer verantwortliche Mechanismen wurden insbesondere für diatomische Moleküle ausgiebig untersucht. Hier sind unter anderen Studien über die An- und Abregung von angeregten Molekülen durch adsorptive Prozesse, durch elektronisch nichtadiabatische Kopplung, durch direkte mechanische Kopplung oder durch Elektronentransferprozesse zu nennen. Im Gegenteil dazu existieren kaum experimentelle Daten über die Energiedissipation von polyatomaren Molekülen während Stößen mit Oberflächen, sodass sämtliche theoretische Modelle auf Experimenten mit kleinen Molekülen basieren. In diesem Antrag beschreibe ich, wie ich den Effekt von Schwingungs- und Translationsanregung von polyatomaren Molekülen auf Energietransferprozesse an Oberflächen mit Hilfe von Molekülstrahloberflächenexperimenten untersuchen möchte. Dabei verfolge ich einen "bottom-up" Ansatz, in dem experimentelle Parameter systematisch für verschiedene Moleküle auf verschiedenen Oberflächen variiert werden. Gestreute Moleküle werden mit Hilfe von KCSI (Kinetically Controlled Selective Ionization) - Spektroskopie detektiert. KCSI wurde entwickelt, um die Schwingungsrelaxation von heißen polyatomaren Molekülen in der Gasphase zu untersuchen. Es vereinfacht die Spektroskopie von schwingungsangeregten Molekülen und wird im Rahmen dieser Studie zum ersten Mal in Oberflächenstreuexperimenten eingesetzt. Somit wird es möglich sein, Energietransferprozesse an Oberflächen von angeregten großen Molekülen zu untersuchen. Dies versetzt mich in die Lage, Fragestellungen, die bei kleinen Molekülen von großer Relevanz sind, auf polyatomare Moleküle zu übertragen: Welche Rolle spielen elektronisch nichtadiabatische Effekte bei der Wechselwirkung zwischen polyatomaren Molekülen und Oberflächen? Ist die Bildung von anionischen Molekülen von Bedeutung in den Abregungsmechanismen von schwingungsangeregten Molekülen? Was ist der Einfluss von niederfrequenten Schwingungsmoden auf die Energietransfereffizienz? Beobachtet man Elektronenemission, wenn hochschwingungsangeregte Moleküle von Oberflächen mit geringer Austrittsarbeit gestreut werden? Im Rahmen dieser Fragestellungen werden die geplanten Experimente eine Vielzahl an Daten erzeugen, die als Basis für die Entwicklung und Verfeinerung allgemeinerer theoretischer Modelle von Oberflächendynamik dienen werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen