Spectroscopy of chemically- and gate-doped carbon nanotubes at the ensemble and single particle level
Final Report Abstract
Die kontrollierte Dotierung neuer Nanomaterialien ist vielfach der Schlüssel für deren technologische Verwertung und Verwertbarkeit. Insbesondere für Anwendungen in der Sensorik, Elektronik oder Photovoltaik ist die gezielte Kontrolle der Konzentration und der räumlichen Verteilung freier Ladungsträger daher eine unerlässliche Grundlage. Jedoch stellt bereits die Bestimmung freier Ladungsträgerkonzentrationen in nanoskaligen Systemen in der Regel eine große Herausforderung dar, da sie ein genaues Verständnis des Einflusses von Dotierung auf optische oder andere zur quantitativen Analyse herangezogene Messgrößen erfordert. Ziel dieses Forschungsvorhabens war daher es daher zunächst, eine quantitative Bestimmung der durch Dotierung induzierten Ladungsträgerkonzentrationen zu ermöglichen und davon ausgehend, weitere photophysikalische Phänomene zu untersuchen. Im Rahmen dieses Forschungsprojektes wurde der Einfluss von Dotierung in halbleitenden, einwandigen Kohlenstoffnanoröhren vom (6,5) Typ, mittels verschiedener optischer Sonden wie beispielsweise Absorptions- und Fluoreszenzsspektroskopie im sichtbaren und im Nahinfrarotbereich sowie mittels Ultrakurzzeitspektroskopie ebenfalls im Nahinfrarotbereich im Detail untersucht. Im Rahmen verschiedener Kooperationen wurden dotierte (6,5) Kohlenstoffnanoröhren ausserdem mit Hilfe von Elektronenspinresonanz-Spektroskopie sowie mit Fourrier-Transform Infrarotspektroskopie und mittels thermoelektrischer Messungen untersucht. Hierbei konnten wir einerseits demonstrieren wie durch Dotierung induzierte Ladungsträgerkonzentrationen mittels Absorptionsspektroskopie quantifiziert werden können und andererseits, dass die Wechselwirkung der Ladungsträger mit externen, an den Oberflächen von Nanoröhren adsorbierten Gegenionen im Bereich schwacher und moderater Dotierung zu einer Lokalisierung und damit Immobilisierung von Ladungen führen kann. Da hierdurch die Konzentration freier Ladungsträger im Halbleiter erheblich reduziert wird ist diese Erkenntnis insbesondere für elektronische und andere Anwendungen von Interesse. Eine theoretische Modellierung der Ladungslokalisierung weist darauf hin, dass sich die Lokalisierungsenergie bei der Verwendung größerer Gegenionen abschwächt und ein größerer Anteil der Ladungen frei beweglich bleiben sollte. Dies konnte im Rahmen einer Kooperation mit Kollegen vom National Renewable Energy Laboratory in Golden, CO, USA zu thermoelektrischen Eigenschaften dotierter Kohlenstoffnanoröhren bestätigt werden. Zusammenfassend haben diese und weitere Erkenntnisse unser Verständnis des Charakters von dotierten halbleitenden Kohlenstoffnanoröhren einen großen Schritt weiter gebracht aber auch neue Fragen aufgeworfen. So sollten zukünftige Untersuchungen insbesondere die Wechselwirkung zwischen elektronischen- und Schwingungsfreiheitsgraden in dotierten Nanoröhren näher beleuchten.
Publications
- Localized charges control exciton energetics and energy dissipation in doped carbon nanotubes
. ACS Nano, 2017, 11, 10401-10408
Klaus H Eckstein, Holger Hartleb, Melanie M Achsnich, Friedrich Schöppler, Tobias Hertel
(See online at https://doi.org/10.1021/acsnano.7b05543) - Optical Spectroscopy of Doped Carbon Nanotubes
. In: Handbook of Carbon Nanomaterials, Volume 9: Optical Properties of Carbon Nanotubes, 2019, p 191-236
Tobias Hertel
(See online at https://doi.org/10.1142/9789813235465_0013) - Quantifying doping levels in carbon nanotubes by optical spectroscopy
. J. Phys. Chem. C, 2019, 123, 30001-30006
Klaus H Eckstein, Florian Oberndorfer, Melanie M Achsnich, Friedrich Schöppler, Tobias Hertel
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.9b08663) - Infrared Study of Charge Carrier Confinement in Doped (6, 5) Carbon Nanotubes
. J. Phys. Chem C, 2021, 125, 5700-5707
Klaus H Eckstein, Florian Hirsch, Richard Martel, Tobias Hertel
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c00123) - Electroluminescence from single-walled carbon nanotubes with quantum defects,
ACS Nano, 2022, 16, 11742-11754
Min-Ken Li, Adnan Riaz, Martina Wederhake, Karin Fink, Avishek Saha, Simone Dehm, Xiaowei He, Friedrich Schöppler, Manfred M Kappes, Han Htoon, Valentin N Popov, Stephen K Doorn, Tobias Hertel, Frank Hennrich, Ralph Krupke
(See online at https://doi.org/10.1021/acsnano.2c03083) - Single‐Walled Carbon Nanotubes as an Additive in Organic Photovoltaics: Effects on Carrier Generation and Recombination Dynamics
. RRL Solar, 2022, 6, 2101010
Abasi Abudulimu, Klaus Eckstein, Mirella El Gemayel, Imge Namal, Adam B Phillips, Randy J Ellingson, Michael J Heben, Tobias Hertel, Sebastian B Meier, Larry Lüer
(See online at https://doi.org/10.1002/solr.202101010)
