Dynamische Prozesse in ultralangreichweitigen Rydbergmolekülen

• Antragsteller: Professor Dr. Peter Schmelcher
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 315506857

Ultralangreichweitige Rydbergmoleküle (ULRM) stellen eine exotischemolekulare Spezies dar mit einem ungewöhnlichen neuartigenBindungsmechanismus. ULRM wurden im Jahre 2000 theoretischvorhergesagt in einer Arbeit von Greene, Sadeghpour und Dickinsonund wurden 2008 erstmals experimentell durchPhotoassoziationsspektroskopie nachgewiesen. ULRM sind höchstasymmetrische Moleküle welche aus einem Rydberg atom undGrundzustandsatomen bestehen. Sie besitzen riesigeBindungslängen und Dipolmomente wie auch eine extremeSensitivität bezüglich äußerer Felder. Zur Struktur von diatomaren wieauch kleinen polyatomaren ULRM liegen eine Reihe vonUntersuchungen vor welche ihre sehr reiche Phänomenologiedokumentieren und die Möglichkeit der Gestaltung gebundenermolekularer Quantenzustände mittels äußerer Felder aufzeigen.Unser Wissen über die relevanten quantendynamischen molekularenProzesse, die Rydberg ULRM 'Chemie', ist jedoch äußerst gering.Das vorliegende Projekt zielt darauf ab diese Lücke zu schließen undwird einen systematischen Zugang zu elastischen und inelastischendynamischen Prozessen in ULRM entwickeln. Konkret werden wir dieWellenpaketdynamik auf einer und mehreren adiabatischenelektronischen Potentialflächen untersuchen welche wir durchumfangreiche Elektronenstrukturberechnungen erhalten werden.Pump-probe Techniken werden wir benutzen um die Präparation undDetektion anfänglicher sowie zeitentwickelter Wellenpakete zustudieren. Die Quantendynamik auf einer einzelnen elektronischenadiabatischen Potentialfläche wird vielfache Interferenz undStreuprozesse aufweisen welche zu einer Dispersion, Delokalisierungund Fragmentation des anfänglichen Wellenpakets führen können. ImFalle mehrere Potentialenergieflächen welche lokal imKoordinatenraum nichtadiabatisch wechselwirken werden wir dieMöglichkeiten für ultraschnelle nichtradiative Zerfallsprozessestudieren. Letztere können entweder durch vermiedene Kreuzungen oder durch konische Durchschneidungen vermittelt werden.Spinwechselwirkungseffekte aufgrund des Spins desRydbergelektrons oder der elektronischen bzw. Kernspins derGrundzustandsatome, sowie Spin-Bahn Wechselwirkungseffektewerden in der Beschreibung berücksichtigt. Eine Vielzahl vonunterschiedlichen elastischen wie auch inelastischen chemischenRydbergprozessen wie z.B. spin-ändernde Kollisionen, assoziativeIonisierung und Schwerteilchen-Rydbergzustände sowieinsbesondere Rekombinations- und Dissoziationsprozesse werdenuntersucht. Wir werden äußere Felder dazu benutzen um molekulareGeometrien zu kontrollieren und die entsprechenden chemischeDynamik zu steuern. Die angewandtenWellenpaketpropgationstechniken basieren auf mehrdimensionalenGitterverfahren im Ortsraum kombiniert mit dem Verfahren derdiskreten Variablendarstellung, sowie auf dem Multi-KonfigurationsZeitabhängigen Hartree Verfahren für Vielteilchenvibrationsdynamikvon Molekülen.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1929: Giant Interactions in Rydberg Systems (GiRyd)