Messungen stabiler Isotopenverhältnisse in flüchtigen organischen Verbindungen im Ausfluss von Ballungszentren. Dieser Antrag ist ein Beitrag zu den HALO-Missionen EMeRGe-EU und EMeRGe-ASIA.
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Messung von stabilen Kohlenstoff-Isotopenverhältnissen in VOC ist eine hervorragende Methode, um verschiedene Prozesse in der Atmosphäre anzuzeigen und liefert präzise Zusatzinformationen, die aus Konzentrationsmessungen allein nicht ersichtlich sind. Aufgrund der komplexen Luftmatrix sind auch die resultierenden Chromatogramme enorm komplex und die begleitende Datenanalyse ist sehr anspruchsvoll, was die Verwendung von Standardsoftware nahezu unmöglich macht. Eine Veröffentlichung der Methodik und der deutlichen Fortschritte bei der Peak-Integration und -Analyse der selbst entwickelten Software ist in Vorbereitung. Der Luftprobensammler MIRAH wurde mit großem Erfolg während der EMeRGe-EU/ASIA-Missionen eingesetzt, bei der die Abluftfahnen großer Ballungszentren (MPC) in Europa und Asien sondiert wurde. Durch internationale Zusammenarbeit war es möglich, parallel auch Luftproben an bestimmten Bodenstandorten in London, Wuppertal, Mailand, Rom, Taipeh und Manila zur Gewinnung charakteristischer Signaturen in VOC-Quellen zu nehmen. Es wurden Kohlenstoff-Isotopenverhältnisse und Mischungsverhältnisse spezifischer VOC (Alkane, Ketone, Alkohole wie Aceton, Methanol, Ethanol sowie Aldehyde, Monoterpene und aromatische Verbindungen wie Benzol, Toluol, Xylole) gewonnen. Abhängig von den Flugprofilen konnten Schadstofffahnen unterschiedlicher Zusammensetzung identifiziert und klassifiziert werden: anthropogen, Biomasse-Verbrennung, Signaturen, die auf Vermischung und Verdünnung hinweisen. Gekoppelt mit der spezifischen regionalen Meteorologie werden Transportwege/-muster in den Fahnen untersucht und weiter mit der photochemischen Alterung und Vermischung in Beziehung gesetzt. Mögliche Unterschiede im Transport und in der Umwandlung, die mit besonderen Eigenschaften der europäischen MPCs verbunden sind, werden abgeleitet. Während EMeRGe-ASIA wurde die Luftverschmutzung über und der Ausfluss von Taiwan, Manila, Japan sowie vom chinesischen Festland untersucht. Informationen aus Luftproben am Boden werden verwendet, um integrierte Verweilzeiten der an Bord von HALO beprobten Luft abzuschätzen. Beispiele zeigen, dass das aus den Isotopenmessungen abgeleitete photochemische Alter der Luftmassen mit dem aus begleitenden Tracerexperimenten abgeleiteten Alter übereinstimmt. Die einzelnen MPCs haben gelegentlich eine unterschiedliche chemische Zusammensetzung und die Isotopeninformation könnte helfen, herauszufinden warum. Die Daten der EMeRGe-Missionen müssen noch im Detail ausgewertet werden. Erste Ergebnisse zeigen, dass eine Bestimmung der atmosphärischen Verweilzeiten und zum Teil auch eine Quellenaufteilung möglich ist. Mit den gewonnenen Daten wurde die sehr seltene Abdeckung von stabilen Kohlenstoff-Isotopendaten aus verschiedenen Standorten und Atmosphärenregionen erweitert. Die wertvollen Daten werden dazu beitragen, Modelle zu initialisieren und deren Budgetabschätzungen für verschiedene Verbindungen sowie das Verständnis photochemischer und dynamischer Prozesse zu verbessern. Eine Reihe von Publikationen in Zusammenarbeit mit den an EMeRGe beteiligten internationalen Gruppen ist in Planung.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Stable Carbon Isotope Ratios in Atmospheric VOC across the Asian Summer Monsoon Anticyclone obtained during the OMO-ASIA campaign, Geophysical Research Abstracts Vol. 19, EGU2017-5055, 2017 EGU General Assembly 2017
Krebsbach M., R. Koppmann, and T. Meisehen
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Observations of Stable Carbon Isotope Ratios in Atmospheric VOC on HALO during the EMeRGe-EU and ASIA campaigns, Geophysical Research Abstracts Vol. 21, EGU2019-16890, 2019 EGU General Assembly 2019
Krebsbach, M., and Koppmann, R.
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Measurement and model data comparisons for the HALO-FAAM formation flight during EMeRGe on 17 July 2017, DLR-Forschungsbericht 2020-48, ISSN 1434-8454, 2020
Ulrich Schumann (Edt.)
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Stable Carbon Isotope Ratios in Atmospheric VOC during the EMeRGe-EU and ASIA campaigns, EGU General Assembly 2020, Online, 4–8 May 2020, EGU2020-7597
Krebsbach, M. and Koppmann, R.
