Nichtgleichgewichts-Fluktuationen und Kooperativität in Einzelmoleküldynamik: Einblicke jenseits von Fluktuationstheoremen und Prinzipien großer Abweichungen: Thermodynamisch konsistente „Renewal-Netzwerke“ für nicht-Markovsche Dynamik getriebener Einzelmoleküle

• Antragsteller: Dr. Aljaz Godec
• Fachliche Zuordnung: Statistische Physik, Nichtlineare Dynamik, Komplexe Systeme, Weiche und fluide Materie, Biologische Physik
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 316896626

Biologische Makromoleküle und Nanomaschinen erbringen ihre Funktion durch Konformationsänderungen. Abstrakt versteht man diese kollektive Bewegungen als Übergänge zwischen transienten Ensemblen von Strukturen, die in einer hoch-dimensionalen Potenziallandschaft als Minima abgebildet werden. Auf hinreichend langen Zeitskalen ähneln Konformationsübergänge einem Sprungprozess, bei kürzeren Zeiten zeigen sie jedoch eine komplexere Dynamik mit einer Vielfalt von relevanten Zeitskalen. Die Konformationsdynamik beinhaltet eine große Anzahl von Freiheitsgraden, verläuft über parallele Pfade und erstreckt sich über mindestens zehn Größenordnungen in der Zeit. Weiterhin erschwert wird eine physikalische Aufklärung der Dynamik, und insbesondere der (stochastischen) Thermodynamik, im Falle der Wirkung externer nicht-konservativen Kräfte in Systemen fernab vom Gleichgewicht. Die physikalische Beschreibung getriebener Makromoleküle und Nanomaschinen ist daher ein aktuelles und wichtiges Problem der statistischen Physik fernab vom Gleichgewicht. Atomistische Computersimulationen, die eine detaillierte Auflösung der Dynamik ermöglichen, können die enorme Zeitspanne nicht überbrücken und sind daher oft nur Begrenzt nützlich. Eine Alternative bieten Netzwerk-Modelle, die eine Markovsche Sprungdynamik voraussetzen, die auf der längsten Zeitskala die tatsächliche Dynamik annähert. Die Annahme einer Markovschen Dynamik setzt jedoch eine Schranke auf die zeitliche Auflösung und bricht zusammen sobald metastabile Minima in der Potenziallandschaft mit „flachen oder rauen“ Übergasregionen verbunden sind, welche für intrinsisch ungeordnete Proteinen typisch sind, oft aber auch in gefalteten Proteinen auftreten. Eine ähnliche Beeinträchtigung der Metastabilität kommt zustande in Systemen unter der Wirkung einer nicht-konservative Kraft, die die Potenziallandschaft in eine Schieflage versetzen kann und dabei metastabile Minima aufhebt. Dies erfordert die Aufhebung der Markovschen und die Einführung einer nicht-Markovschen Sprungdynamik. Die Idee ist nicht neu. Es ist jedoch unklar, welche Eigenschaften für eine thermodynamisch konsistente (Dissipation-erhaltende) nicht-Markovsche Sprungdynamik erforderlich sind. Unser Hauptziel für das sechste und damit letzte Jahr ist daher ein Paradigmenwechsel von Markov zur sogenannten Renewal-Dynamik, die im Gegensatz zu Markov Modellen eine thermodynamisch Konsistente Vergröberung unter Berücksichtigung von „Erinnerung“ ermöglicht. Zugleich wird dabei die Zeitspanne, auf der der vergröberte Prozess die tatsächliche Dynamik gut annähert, erweitert sodass deren Multiskalen-Struktur berücksichtigt werden kann. Die Ergebnisse ermöglichen eine thermodynamisch konsistente Beschreibung von Springprozessen in allgemeinen Zustandsräumen jenseits vom „lokalen detaillierten Gleichgewicht“ und sind somit relevant für die Modellierung von stark getriebenen Systemen sowie Systemen mit Potenziallandschaften mit flachen/rauen Übergasregion

• DFG-Verfahren: Emmy Noether-Nachwuchsgruppen