Theoretische Untersuchung von Quantentransport in molekularen Kontakten mit der Dichtematrix-Hierarchie-Methode: Nichtadiabatische Effekte, anharmonische Vibrationen und Stromfluktuationen

• Antragsteller: Professor Dr. Michael Thoss
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 317069726

Die Untersuchung von Quantentransportprozessen in molekularen Kontakten, in denen einzelne Moleküle chemisch an Metall- oder Halbleiterelektroden gebunden sind, ist ein aktuelles Gebiet experimenteller und theoretischer Forschung. Molekulare Kontakte bieten insbesondere die Möglichkeit, grundlegende Aspekte quantenmechanischer Vielteilchensysteme im Nichtgleichgewicht auf der Skala von wenigen Nanometern zu untersuchen. Die quantitative Beschreibung von Transportprozessen in molekularen Kontakten stellt eine große Herausforderung dar. Trotz des in den letzten Jahren erzielten Fortschritts fehlen nach wie vor genaue Methoden zur Behandlung realistischer Modelle molekularer Kontakte. In diesem Projekt soll die Dichtematrix-Hierarchiemethode weiterentwickelt und für ein umfassendes Modell molekularer Kontakte implementiert werden. Damit wird der Bereich von Systemen, welche mit numerisch exakten Methoden behandelt werden können, erheblich erweitert, insbesondere hinsichtlich von Modellen mit nichtadiabatischen Kopplungen und realistischen Potentialenergieflächen. Letzteres ist von Bedeutung für die Beschreibung von niederfrequenten Schwingungsfreiheitsgraden, wo die häufig verwendete harmonische Näherung versagt, und ist unabdingbar in Systemen mit großer Auslenkung der Atome aus der Gleichgewichtslage, wie beispielsweise Torsionsbewegung oder in molekularen Schaltern, die auf Konformationsänderungen beruhen. Die geplanten Anwendungen der zu entwickelnden Methoden umfassen eine Reihe wichtiger, aber bisher kaum untersuchter Mechanismen und Phänomene in molekularen Kontakten, insbesondere nichtadiabatische Effekte induziert durch konische Durchschneidungen von Potentialenergieflächen, anharmonische Schwingungsbewegung in Systemen mit großer Auslenkung der Atome, wie beispielsweise Torsionsbewegung in Oligophenylenen, sowie die Untersuchung von Stromfluktuationen in diesen Systemen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen