Mechanistische Untersuchungen der Pyridin-katalysierten Reduktion von CO2 an Pt-Elektroden: Eine elektrochemische Surface Science Studie

• Antragstellerin: Professorin Dr. Katharina Krischer
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 319495763

Die Speicherung von Energie ist eine der großen Herausforderungen, die die zunehmende Verwendung erneuerbarer Energiequellen im 21. Jahrhundert mit sich bringt. Elektrische Energie als chemische Energie in Kohlenwasserstoffen mit CO2 als Ausgangsmaterial zu speichern ist offensichtlich attraktiv, und ein möglicher Weg ist die elektrochemische Reduktion von CO2 in wäßrigen Elektrolyten. Die meisten Elektrokatalysatoren erfordern jedoch eine hohe Überspannung und führen entweder zu den weniger erwünschten Produkten CO oder Ameisensäure oder zu einem Gemisch von etlichen Reduktionsprodukten. Eine Ausnahme bildet die Pyridin-katalysierte elektrochemische Reduktion von CO2, welche bereits bei relativ geringer Überspannung abläuft und als Hauptprodukt Methanol liefert. Der Mechanismus des elektrokatalytischen Prozesses ist jedoch noch unklar, was eine weitere Optimierung hin zu einer technischen Umsetzung erschwert. Wir planen mit einem elektrochemischen Surface-Science Zugang die wesentlichen Reaktionsschritte der Pyridin-katalysierten CO2-Reduktion an Pt systematisch zu untersuchen. Hierfür werden wir zunächst die Adsorption von Pyridin aus Ar-gesättigten Elektrolyten an polykristallinem Platin sowie den drei niedrig-indizierten Pt Einkristalloberflächen mit oberflächenspezifischen infrarotspektroskopischen Methoden sowie elektrochemischen Techniken untersuchen. Danach werden wir die Studien mit CO2 im System wiederholen. Des Weiteren werden wir die CO2-Reduktionsprodukte mit differenzieller elektrochemischer Massenspektrometrie (DEMS) und Gas- (GC) sowie flüßig- (HPLC) Chromatographie analysieren. Zusätzlich soll der Einfluß von unterschiedlichen Elektrolytzusammensetzungen untersucht werden. Schließlich soll auch die Stabilität von Pyridin in Bezug auf die elektrochemische Reduktion mit DEMS und HPLC bestimmt werden. Das endgültige Ziel dieser Studien ist, einen umfassenden Reaktionsmechanismus der Pyridin-katalysierten CO2-Reduktion an Pt-Elektroden abzuleiten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen