Entwicklung von auf der exakten Austauschenergiedichte basierenden Dichtefunktionalen für die breite Anwendung in Chemie, Biophysik und Materialwissenschaften

• Antragsteller: Professor Dr. Martin Kaupp
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2016
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 319809630

Die in der ersten Antragsphase durchgeführten Entwicklungen, Implementierungen und Evaluierungen verbesserter Dichtefunktionale, basierend auf der exakten Austauschenergiedichte, werden ausgeweitet. Für lokale Hybridfunktionale (LHs) werden verbesserte lokale Mischfunktionen optimiert, welche die Beimischung exakten Austausches sowohl nahe der Atomkerne als auch asymptotisch verbessern. Verbesserte Kalibirierungsfunktionen für die Behandlung des „gauge problem“ von LHs werden implementiert, und die Optimierungsverfahren werden verbessert. Reichweiten-separierte lokale Hybridfunktionale (RSLHs) werden erstmals mit voller Funktionalität in ein effizientes Computerprogramm implementiert, für Grundzustandsenergien und -Gradienten sowie für TDDFT-Anregungsenergien. Die ersten konkurrenzfähigen RSLHs werden optimiert und im Detail evaluiert. Verbesserte, für starke Korrelationen korrigierte Funktionale („strong-correlation corrected LHs and RSLHs, scLHs and scRSLHs) werden entwickelt und ebenfalls effizient für Grundzustände und TDDFT implementiert. Hierfür werden Routinen zur automatischen Differenzierung integriert und neuartige TDDFT-Routinen für Funktionale mit nichtlinear vorkommenden exakten Austauschenergiedichten erstellt. Die neuen Methoden werden im Detail für eine große Anzahl an Datensätzen evaluiert und auf Rumpfanregungsspektren sowie auf weitere Fragestellungen angewendet. Das Hauptziel dieses Projektes besteht in der Einführung neuer, praktikabler DFT-Methoden für eine Vielzahl von Fragestellungen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen