Hierarchische Strukturierung von Fe-N-C-Katalysatoren für die elektrochemische Sauerstoffreduktion

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Markus Gallei; Professorin Dr. Ulrike Ingrid Kramm
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 319903430

Die Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle (PEM-BZ) ist eine vielversprechende Technologie für einen nachhaltigen Antrieb von Fahrzeugen. Bei der ablaufenden Gesamtreaktion reagiert Wasserstoff mit Sauerstoff unter der Bildung von Wasser. Auf der Anode wird Wasserstoff oxidiert und auf der Kathode Sauerstoff reduziert. Beide Halbzellenreaktionen werden durch platinbasierte Katalysatoren beschleunigt. Aufgrund der schlechten Kinetik bei der Sauerstoffreduktion besteht ein großes Interesse auf der Kathode das Platin durch preisgünstige Alternativen auszutauschen.Fe-N-C-Katalysatoren sind zurzeit die vielversprechendste Alternative zu Pt/C für die Sauer-stoffreduktion. Die Bezeichnung Fe-N-C leitet sich von der Tat¬sache ab, dass zur Erzeugung der aktiven Struktureinheiten Ei¬sen und Stick¬stoff not¬¬wendig sind, und die bei der Herstellung gebildeten Zentren i.d.R. eingebettet im Kohlen¬stoff vor¬¬liegen. Ein signifikanter Unterschied zu platinbasierten Katalysatoren ist in der molekularen Beschaffenheit des katalytischen Zentrums gegeben, so dass größtenteils andere Methoden für die Charakterisierung eingesetzt werden müssen. Im vorliegenden Antrag werden über einen Polymeransatz hierarchisch strukturierte Fe-N-C-Katalysatoren erzeugt, um gezielt zu untersuchen, welchen Einfluss bestimmte Strukturmerkmale auf die katalytische Aktivität und Selektivität haben. Zur Herstellung werden zwei Polymer-basierte Synthese- und Verarbeitungsrouten genutzt, um die Polymere hinsichtlich ihrer Zusammensetzung und ihres molekularen Aufbaus so zu variieren, dass poröse Materialien mit modulierbaren Materialeigenschaften (Porosität, Zen¬tren¬dichte) generiert werden. Damit kann untersucht werden, inwieweit z.B. die unterschiedlichen Porenklassen (nach IUPAC-Klassifizierung) zur Aktivität und Selektivität dieser edelmetallfreien Katalysatoren beitragen. Außerdem werden Kenntnisse generiert, inwieweit der Reduktionsmechanismus durch bestimmte Strukturmerkmale oder z.B. durch die Kon¬zen¬tration des Eisens in den Fe-N-C-Katalysatoren verändert wird.Die strukturelle Charakterisierung der Polymer-Precursoren und Modell- sowie Referenzkatalysatoren erfolgt mittels Raster- und Transmissions-mikroskopie, Raman- und Mößbauerspektroskopie, sowie Photo¬elek-tronen- und Röntgenabsorptionsspektroskopie. Mit Blick auf die elektrochemische Charakterisierung spielen Untersuchungen zur Selektivität und Aktivität eine wichtige Rolle, um diese mit den strukturellen Eigenschaften zu korrelieren.Somit kann ein ganzheitliches Konzept des Katalysators von der molekularen Struktur der Zentren und des Kohlenstoffs bis hin zur makroskopischen Ebene abgebildet werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen