Kondo-Effekt an Molekül-Metall-Grenzflächen: Untersuchung mittel winkelaufgelöster Photoemission und Orbitaltomographie

• Antragsteller: Privatdozent Dr. Achim Schöll
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 321116535

In einigen speziellen Fällen beobachtet man an Grenzflächen zwischen Molekülen und metallischen Oberflächen das Auftreten eines Kondo-Effektes, welcher durch die Wechselwirkung eines lokalisierten Zustandes mit einem Bad aus Leitungselektronen die Zustandsdichte an der Fermi-Energie erheblich erhöhen und damit die Transport- und Kontakteigenschaften maßgeblich beeinflussen kann. Trotz der umfangreichen Transport- und STM-Untersuchungen an relevanten Modellsystemen sind die grundlegenden Zusammenhänge, die zum Auftreten des molekularen Kondo-Effektes führen - insbesondere die Natur der beteiligten Einteilchenzustände und die lokalen magnetischen Eigenschaften - nicht vollständig geklärt. Die winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie (ARPES) bietet hier Zugang zu mikroskopischen Informationen, die mittels STM nicht oder nur sehr eingeschränkt zugänglich sind. Die Ausnutzung der Winkelinformation bietet die Möglichkeit, aus der Intensitätsverteilung Aussagen über Charakter und Symmetrie der beteiligten lokalisierten Zustände zu gewinnen. Im Idealfall lassen sich so an organischen Adsorbatsystemen molekulare Einteilchenorbitale rekonstruieren. Durch eine zusätzliche Untersuchung der Abhängigkeit des Photoemissionssignals von der Polarisationsrichtung und Photonenenergie des einfallenden Lichtes lassen sich diese Informationen noch erweitern. Aus ARPES Experimenten lassen sich zudem Werte für die relevanten Modellparameter ermittelten bzw. abgeschätzten Werte, auf Grundlage derer ein konsistentes Bild über die mikroskopischen Zusammenhänge im Kondo-Modell oder Single-Impurity-Anderson-Modells (SIAM) gewonnen werden kann. Basierend auf eigenen Vorarbeiten sollen in diesem Projekt mittel ARPES der Kondo-Effekt an Molekül-Metall-Grenzflächen systematisch untersucht und im Speziellen folgende Fragen beantwortet werden:(i) Welche Symmetrie zeigen Vielteilchensignaturen wie die Kondo-Resonanz? Was lässt sich daraus über die Natur dieser Zustände lernen? Die genaue Natur der Zustände, die am Auftreten des Kondo-Effekts beteiligt sind, ist bislang nicht geklärt und soll mittels der Winkelinformation in ARPES, sowie Experimenten mit variabler Lichtpolarisation untersucht werden.(ii) Bestimmung der charakteristischen Temperatur- bzw. Energieskala aus der Temperaturabhängigkeit der Kondo-Resonanz und Rumpfniveauspektren. Die experimentelle Bestimmung der Temperaturabhängigkeit der Photoemissionsintensitäten über einen weiten Temperaturbereich erlaubt den Zugang zu den relevanten charakteristischen Energieskalen.(iii) Lassen sich die relevanten Modellparameter in der Praxis systematisch variieren?Die Beschreibung von Molekül-Substrat-Grenzflächensystemen im Rahmen des SIAM beinhaltet Modellparameter, die sich teils direkt elektronenspektroskopisch, teils über den Vergleich mit entsprechenden Rechnungen bestimmen lassen. Die gezielte Veränderung dieser Parameter von außen ermöglicht auch die gezielte Manipulation der Grenzflächeneigenschaften.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Friedrich Reinert