Theory of Molecular Quantum Dynamics in High-Harmonic Generation
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Projekt befasste sich mit der Theorie der Erzeugung hoher Harmonischer, d.h. der Erzeugung kohärenter Strahlung im Bereich des extremen UV. Hohe Harmonische entstehen bei der Wechselwirkung starker Laserpulse mit Materie. In unserem Projekt wurden speziell hohe Harmonische aus Laser-Molekül-Wechselwirkung untersucht. Auf dem Gebiet der hohen Harmonischen mit Molekülen hat es in den letzten Jahren rege experimentelle Forschungsaktivität gegeben. Das Ziel unserer Arbeiten war die Berücksichtigung der molekularen Kernbewegung sowie der Wechselwirkung des Laserfeldes nicht nur mit einem aktiven Elektron sondern auch mit dem Molekülrumpf. Dieses Ziel wurde erreicht durch Entwicklung und Anwendung zweier grundverschiedener Methoden. Zum einen wurde die zeitabhängige Schrödingergleichung für ein niedrigdimensionales Modellsystem mit voller Berücksichtigung der Elektron-Kern-, Elektron-Elektron- und Laser-Elektron- Wechselwirkung gelöst. Zum anderen wurde in Anlehnung an das vielbenutzte Lewenstein- Modell eine Näherungsmethode entwickelt, welche zwar einige der Wechselwirkungen nur näherungsweise behandelt, dafür aber die Moleküle in voller Dimensionalität beschreibt. Die wesentlichen Ergebnisse beziehen sich auf die unterschiedliche Relevanz von Kernbewegung und Laser-Rumpf-Wechselwirkung. Bei Einsatz von Titan-Saphir-Laserpulsen mit der üblichen Wellenlänge 800 nm spielt die Laser-Rumpf-Wechselwirkung eine vernachlässigbare Rolle. Sie wird aber bei Wellenlängen im mittleren Infrarot (z.B. 2000 nm) wichtig. In einem anderen Teilprojekt wurde die theoretische Grundlage der Orbitaltomographie analysiert mit dem Ergebnis, dass asymmetrische Molek¨lorbitale prinzipiell nur bei Verwendung spezieller (z.B. genügend kurzer) Laserpulse rekonstruiert werden können, die die Unidirektionalität der Rekombination bei der Erzeugung der hohen Harmonischen garantieren. Weiterhin haben wir die Phase der Harmonischen untersucht und festgestellt, dass der experimentell beobachtete “weiche” Phasensprung bei ausgerichteten Molekülen nicht allein durch Coulombeffekte zustande kommt, sondern auch durch andere Effekte erklärt werden kann. Generell ist der Einfluss der Kernbewegung bei den kleinen Molekülen, die in diesem Projekt untersucht wurden (im Wesentlichen Wasserstoffmoleküle), nicht vernachlässigbar und führt zu Isotopeneffekten. Ein Teil des Projektes wurde in enger Zusammenarbeit mit der experimentell arbeitenden Attosekundenphysik-Gruppe am Imperial College London durchgeführt. Die gemessenen Spektren bestätigen die vorhergesagten Isotopeneffekte. Zur richtigen Interpretation der Messungen muss sowohl die Kernbewegung als auch die Molekülstruktur berücksichtigt werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Dynamic Two-Center Interference in High-Order Harmonic Generation from Molecules with Attosecond Nuclear Motion, Phys. Rev. Lett. 101, 053901 (2008)
S. Baker, J. S. Robinson, M. Lein, C. C. Chirila, R. Torres, H. C. Bandulet, D. Comtois, J. C. Kieffer, D. M. Villeneuve, J. W. G. Tisch, J. P. Marangos
- Effect of dressing on high-order harmonic generation in vibrating H2 molecules, Phys. Rev. A 77, 043403 (2008)
C. C. Chirila, M. Lein
- Molecular orbital tomography using short laser pulses, Phys. Rev. A 78, 033410 (2008)
E. V. van der Zwan, C. C. Chirila, M. Lein
- Signatures of molecular structure and dynamics in high-order harmonic generation, Buchkapitel in Advances in Multi-photon Processes and Spectroscopy 18, 69 (2008)
M. Lein, C. C. Chirila
- Explanation for the smoothness of the phase in molecular high-order harmonic generation, Phys. Rev. A 80, 013405 (2009)
C. C. Chirila, M. Lein
- High-order harmonic generation in vibrating two-electron molecules, Chem. Phys. 366, 54 (2009)
C. C. Chirila, M. Lein
