Alkin-basierte Kohlenstoffnanomaterialien: Oberflächen-gestützte Synthese und komplementäre Charakterisierung.

• Antragsteller: Professor Dr. Johannes V. Barth, seit 12/2019
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 326785818

• Erstellungsjahr: 2022

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Das Projekt zielte darauf ab robuste Nanostrukturen und 2-dim Netzwerke aus Alkin-basierten Ausgangsstoffen durch oberflächengestützte Synthese herzustellen und deren strukturelle, chemische und elektronische Charakteristiken auf Einzelmolekülniveau zu charakterisieren. Der anvisierte umfassende Einblick in die Eigenschaften der wohldefinierten Proben, die im Ultrahochvakuum auf verschiedenen Metallsubstraten erzeugt wurden, ist durch eine Kombination von Untersuchungsmethoden garantiert, die komplementäre Einsichten liefern. Insbesondere wird atomistische Rastersondenmikroskopie bei tiefen Temperaturen (T < 10 K) mit submolekularer Auflösung durch synchrotronbasierte Röntgenspektroskopien mit hoher energetischer Auflösung ergänzt. Basierend auf die systematische Veränderung der Bestandteile des Probenherstellungsprozesses, bzw. der verwendeten Präparationsprotokolle wurden wichtige neue Erkenntnisse gewonnen. Beispielsweise beeinflussen Design der Ausgangsverbindungen, Oberflächentemplateffekte, sowie Art der Reaktionsanregung die Natur und Qualität des resultierenden Nanomaterials. Darüber hinaus konnten alternative Alkin-Kopplungsmechanismen und Reaktionswege erforscht werden, die unter Beteiligung atomarer Tunnelprozesse ablaufen oder von einzelnen Adatomen vermittelter katalytischer Aktivität. Komplementäre theoretische Modellierungen vertiefen die Kenntnisse von Reaktionswegen und Produkteigenschaften. Die gesammelten Erkenntnisse demonstrieren die atomgenaue Herstellung von neuen Kohlenstoffbasierten Systemen mit eindrucksvollen, variablen Eigenschaften und Funktionalitäten, die Potentiale für zukünftige Nanotechnologieanwendungen bieten, insbesondere was die strukturellen und elektronischen Eigenschaften betrifft.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Functionalized Graphdiyne Nanowires: On-Surface Synthesis and Assessment of Band Structure, Flexibility, and Information Storage Potential, Small 14, 1704321 (2018)
  F. Klappenberger, R. Hellwig, P. Du, T. Paintner, M. Uphoff, L. Zhang, T. Lin, B. Abedin Moghanaki, M. Paszkiewicz, I. Vobornik, J. Fujii, O. Fuhr, Y. Zhang, F. Allegretti, M. Ruben, and J. V. Barth
  
• Ho Mediated Alkyne Reactions at Low Temperatures on Ag(111), Chem. Eur. J. 24, 16126 (2018)
  R. Hellwig, M. Uphoff, T. Paintner, J. Björk, M. Ruben, F. Klappenberger, J. V. Barth
  
• On‐Surface Activation of Trimethylsilyl‐Terminated Alkynes on Coinage Metal Surfaces, ChemPhysChem 20, 2382-2393 (2019)
  L. Zhang, Y. Zhang, Z. Chen, T. Lin, M. Paszkiewicz, R. Hellwig, T. Huang, M. Ruben, J. V. Barth, F. Klappenberger
  
• Quantum Tunneling Mediated Interfacial Synthesis of a Benzofuran Derivative, Ang. Chem. Int. Ed. 58, 11285-11290 (2019)
  T. Paintner, J. Björk, P. Du, S. Klyatskaya, M. Paszkiewicz, R. Hellwig, M. Uphoff, M. A. Öner, E. Cuniberto, P. S. Deimel, Y. Zhang, C.-A. Palma, F. Allegretti, M. Ruben, J. V. Barth, F. Klappenberger
  
• Surface‐Dependent Chemoselectivity in C−C Coupling Reactions, Ang. Chem. Int. Ed. 58, 8356-8361 (2019)
  Z. Chen, T. Lin, L. Zhang, L. Zhang, B. Xiang, H. Xu, F. Klappenberger, J. V. Barth, S. Klyatskaya, M. Ruben
  
• Synthesizing Highly Regular Single-Layer Alkynyl–Silver Networks at the Micrometer Scale via Gas-Mediated Surface Reaction, J. Am. Chem. Soc. 141, 5087–5091 (2019)
  Y. Zhang, T. Paintner, R. Hellwig, F. Haag, F. Allegretti, P. Feulner, S. Klyatskaya, M. Ruben, A. P. Seitsonen, J. V. Barth, F. Klappenberger
  
• Creating supramolecular semiregular Archimedean tilings via gas-mediated deprotonation of a terminal alkyne derivative, CrystEngComm 23, 7822-7830 (2021)
  W. Hu, H. Zhang, P. Cheng, L. Chen, Z. Chen, S. Klyatskaya, M. Ruben, J.V. Barth, K. Wu, Y. Zhang
  
• Surfaceconfined formation of conjugated porphyrin-based nanostructures on Ag(111), Nanoscale 13, 19884-19889 (2021)
  N. Cao, A. Riss, E. Corral-Rascon, A. Meindl, W. Auwärter, M.O. Senge, M. Ebrahimi, J.V. Barth