Alkyne-based Carbon Nanomaterials: On-surface Synthesis and Complementary Characterization.

• Applicant: Professor Dr. Johannes V. Barth, since 12/2019
• Subject Area: Solid State and Surface Chemistry, Material Synthesis ; Physical Chemistry of Solids and Surfaces, Material Characterisation ; Physical Chemistry of Molecules, Liquids and Interfaces, Biophysical Chemistry
• Term: from 2016 to 2021
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 326785818

• Final Report Year: 2022

Final Report Abstract

Das Projekt zielte darauf ab robuste Nanostrukturen und 2-dim Netzwerke aus Alkin-basierten Ausgangsstoffen durch oberflächengestützte Synthese herzustellen und deren strukturelle, chemische und elektronische Charakteristiken auf Einzelmolekülniveau zu charakterisieren. Der anvisierte umfassende Einblick in die Eigenschaften der wohldefinierten Proben, die im Ultrahochvakuum auf verschiedenen Metallsubstraten erzeugt wurden, ist durch eine Kombination von Untersuchungsmethoden garantiert, die komplementäre Einsichten liefern. Insbesondere wird atomistische Rastersondenmikroskopie bei tiefen Temperaturen (T < 10 K) mit submolekularer Auflösung durch synchrotronbasierte Röntgenspektroskopien mit hoher energetischer Auflösung ergänzt. Basierend auf die systematische Veränderung der Bestandteile des Probenherstellungsprozesses, bzw. der verwendeten Präparationsprotokolle wurden wichtige neue Erkenntnisse gewonnen. Beispielsweise beeinflussen Design der Ausgangsverbindungen, Oberflächentemplateffekte, sowie Art der Reaktionsanregung die Natur und Qualität des resultierenden Nanomaterials. Darüber hinaus konnten alternative Alkin-Kopplungsmechanismen und Reaktionswege erforscht werden, die unter Beteiligung atomarer Tunnelprozesse ablaufen oder von einzelnen Adatomen vermittelter katalytischer Aktivität. Komplementäre theoretische Modellierungen vertiefen die Kenntnisse von Reaktionswegen und Produkteigenschaften. Die gesammelten Erkenntnisse demonstrieren die atomgenaue Herstellung von neuen Kohlenstoffbasierten Systemen mit eindrucksvollen, variablen Eigenschaften und Funktionalitäten, die Potentiale für zukünftige Nanotechnologieanwendungen bieten, insbesondere was die strukturellen und elektronischen Eigenschaften betrifft.

Publications

• Functionalized Graphdiyne Nanowires: On-Surface Synthesis and Assessment of Band Structure, Flexibility, and Information Storage Potential, Small 14, 1704321 (2018)
  F. Klappenberger, R. Hellwig, P. Du, T. Paintner, M. Uphoff, L. Zhang, T. Lin, B. Abedin Moghanaki, M. Paszkiewicz, I. Vobornik, J. Fujii, O. Fuhr, Y. Zhang, F. Allegretti, M. Ruben, and J. V. Barth
  
• Ho Mediated Alkyne Reactions at Low Temperatures on Ag(111), Chem. Eur. J. 24, 16126 (2018)
  R. Hellwig, M. Uphoff, T. Paintner, J. Björk, M. Ruben, F. Klappenberger, J. V. Barth
  
• On‐Surface Activation of Trimethylsilyl‐Terminated Alkynes on Coinage Metal Surfaces, ChemPhysChem 20, 2382-2393 (2019)
  L. Zhang, Y. Zhang, Z. Chen, T. Lin, M. Paszkiewicz, R. Hellwig, T. Huang, M. Ruben, J. V. Barth, F. Klappenberger
  
• Quantum Tunneling Mediated Interfacial Synthesis of a Benzofuran Derivative, Ang. Chem. Int. Ed. 58, 11285-11290 (2019)
  T. Paintner, J. Björk, P. Du, S. Klyatskaya, M. Paszkiewicz, R. Hellwig, M. Uphoff, M. A. Öner, E. Cuniberto, P. S. Deimel, Y. Zhang, C.-A. Palma, F. Allegretti, M. Ruben, J. V. Barth, F. Klappenberger
  
• Surface‐Dependent Chemoselectivity in C−C Coupling Reactions, Ang. Chem. Int. Ed. 58, 8356-8361 (2019)
  Z. Chen, T. Lin, L. Zhang, L. Zhang, B. Xiang, H. Xu, F. Klappenberger, J. V. Barth, S. Klyatskaya, M. Ruben
  
• Synthesizing Highly Regular Single-Layer Alkynyl–Silver Networks at the Micrometer Scale via Gas-Mediated Surface Reaction, J. Am. Chem. Soc. 141, 5087–5091 (2019)
  Y. Zhang, T. Paintner, R. Hellwig, F. Haag, F. Allegretti, P. Feulner, S. Klyatskaya, M. Ruben, A. P. Seitsonen, J. V. Barth, F. Klappenberger
  
• Creating supramolecular semiregular Archimedean tilings via gas-mediated deprotonation of a terminal alkyne derivative, CrystEngComm 23, 7822-7830 (2021)
  W. Hu, H. Zhang, P. Cheng, L. Chen, Z. Chen, S. Klyatskaya, M. Ruben, J.V. Barth, K. Wu, Y. Zhang
  
• Surfaceconfined formation of conjugated porphyrin-based nanostructures on Ag(111), Nanoscale 13, 19884-19889 (2021)
  N. Cao, A. Riss, E. Corral-Rascon, A. Meindl, W. Auwärter, M.O. Senge, M. Ebrahimi, J.V. Barth