Beyond time constants: Quantifizierung von Wechselwirkungen in korrelierten Materialien mittels komplementärer ultraschneller Methoden
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Korrelierte Materialien beherbergen eine Vielzahl von Wechselwirkungen zwischen den elementaren Freiheitsgraden, die zu neuartigen Grundzuständen mit gebrochener Symmetrie und oft verblüffenden Eigenschaften führen. Ziel dieses Projekts war die Kombination mehrerer ultraschneller zeitaufgelöster Techniken, um diese Wechselwirkungen zu quantifizieren und ihre Bedeutung in mehreren Klassen komplexer Quantenmaterialien zu entschlüsseln. Als Modellsystem für die Elektron-Phonon (e-ph)-Kopplung wurden Ladungsdichtewellen (CDW)-Materialien gewählt. Im CDW-Material TbTe3 haben wir mittels zeitaufgelöster Photoemissionsund Beugungsexperimente die transiente CDW-Energiefläche quantifiziert, die ultraschnellen CDW-Trajektorien nach einem photoinduzierten Phasenübergang bestimmt, sowie eine transiente CDW-Stabilisierung aufgrund kurzzeitig unterdrückter Gitterfluktuation nachgewiesen. Darüber hinaus wurde die CDW-Abhängigkeit von fundamentalen Wechselwirkungen wie eph und Elektron-Elektron-Kopplung auf dem Niveau einzelner Bänder und Moden untersucht. In TaS2 wurde die kohärente Kontrolle des Übergangs in einen metastabilen, verborgenen Zustand demonstriert. Magnetische Wechselwirkungen und Austauschkopplung wurden in verschiedenen antiferromagnetischen (AFM) Materialien durch zeitaufgelöste Photoemission und zeitaufgelöste resonante Röntgenbeugung untersucht. Basierend auf einer systematischen Untersuchung der Magnetisierungsdynamik in intermetallischen Materialien des Typs LnRh2Si2 (Ln=Seltenerd-Atom) haben wir eine grundlegende Beziehung zwischen dem Drehimpulstransfer zwischen AFM-Untergittern und der Austauschkopplung zwischen den Ebenen aufgedeckt, die auch empfindlich von den Eigenschaften der Leitungselektronen abhängt. Darüber hinaus wurde der Energietransfer zwischen den verschiedenen Subsystemen systematisch untersucht. In GdRh2Si2 konnte die optische Kontrolle der Richtung der AFM-Spinordung sowie die Anregung kohärenter Magnonen demonstriert werden, welche die Quantifizierung der magnetfeldabhängigen magnetischen Anisotropieenergie erlauben. Schließlich demonstrierten Untersuchungen der Wechselwirkung zwischen Spin- und Gitterfreiheitsgraden im Mott-Isolator NiO mittels zeitaufgelöste Elektronenbeugung die Bedeutung magnetoelastischer Kopplung (exchange striction) für einen langlebigen nichtthermischen Gitterzustand. Darüber hinaus wurde die Ladungsordnung als dominanter Ordnungsparameter im ladungs- und orbital geordneten Manganit Pr0.5Ca0.5MnO3 identifiziert. Insgesamt hat das Projekt dazu beigetragen, die mikroskopischen Wechselwirkungen hinter komplexe Phasenübergänge in verschiedenen Quantenmaterialien zu erhellen, mit vielversprechenden Ergebnissen für Anwendungen z.B. in zukünftigen Informationstechnologien.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Disentangling transient charge order from structural dynamics contributions during coherent atomic motion studied by ultrafast resonant x-ray diffraction. Physical Review B, 99(13).
Rettig, L.; Caviezel, A.; Mariager, S. O.; Ingold, G.; Dornes, C.; Huang, S.-W.; Johnson, J. A.; Radovic, M.; Huber, T.; Kubacka, T.; Ferrer, A.; Lemke, H. T.; Chollet, M.; Zhu, D.; Glownia, J. M.; Sikorski, M.; Robert, A.; Nakamura, M.; Kawasaki, M. ... & Staub, U.
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A quantitative comparison of time-of-flight momentum microscopes and hemispherical analyzers for time- and angle-resolved photoemission spectroscopy experiments. Review of Scientific Instruments, 91(12).
Maklar, J.; Dong, S.; Beaulieu, S.; Pincelli, T.; Dendzik, M.; Windsor, Y. W.; Xian, R. P.; Wolf, M.; Ernstorfer, R. & Rettig, L.
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Deterministic control of an antiferromagnetic spin arrangement using ultrafast optical excitation. Communications Physics, 3(1).
Windsor, Y. W.; Ernst, A.; Kummer, K.; Kliemt, K.; Schüßler-Langeheine, Ch.; Pontius, N.; Staub, U.; Chulkov, E. V.; Krellner, C.; Vyalikh, D. V. & Rettig, L.
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Exchange-Striction Driven Ultrafast Nonthermal Lattice Dynamics in NiO. Physical Review Letters, 126(14).
Windsor, Y. W.; Zahn, D.; Kamrla, R.; Feldl, J.; Seiler, H.; Chiang, C.-T.; Ramsteiner, M.; Widdra, W.; Ernstorfer, R. & Rettig, L.
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Nonequilibrium charge-density-wave order beyond the thermal limit. Nature Communications, 12(1).
Maklar, J.; Windsor, Y. W.; Nicholson, C. W.; Puppin, M.; Walmsley, P.; Esposito, V.; Porer, M.; Rittmann, J.; Leuenberger, D.; Kubli, M.; Savoini, M.; Abreu, E.; Johnson, S. L.; Beaud, P.; Ingold, G.; Staub, U.; Fisher, I. R.; Ernstorfer, R.; Wolf, M. & Rettig, L.
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Coherent Modulation of Quasiparticle Scattering Rates in a Photoexcited Charge-Density-Wave System. Physical Review Letters, 128(2).
Maklar, J.; Schüler, M.; Windsor, Y. W.; Nicholson, C. W.; Puppin, M.; Walmsley, P.; Fisher, I. R.; Wolf, M.; Ernstorfer, R.; Sentef, M. A. & Rettig, L.
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Exchange scaling of ultrafast angular momentum transfer in 4f antiferromagnets. Nature Materials, 21(5), 514-517.
Windsor, Y. W.; Lee, S.-E.; Zahn, D.; Borisov, V.; Thonig, D.; Kliemt, K.; Ernst, A.; Schüßler-Langeheine, C.; Pontius, N.; Staub, U.; Krellner, C.; Vyalikh, D. V.; Eriksson, O. & Rettig, L.
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Robust Magnetic Order Upon Ultrafast Excitation of an Antiferromagnet. Advanced Materials Interfaces, 9(36).
Lee, Sang‐Eun; Windsor, Yoav William; Fedorov, Alexander; Kliemt, Kristin; Krellner, Cornelius; Schüßler‐Langeheine, Christian; Pontius, Niko; Wolf, Martin; Atxitia, Unai; Vyalikh, Denis V. & Rettig, Laurenz
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Ultrafast Momentum-Resolved Hot Electron Dynamics in the Two-Dimensional Topological Insulator Bismuthene. Nano Letters, 22(13), 5420-5426.
Maklar, Julian; Stühler, Raúl; Dendzik, Maciej; Pincelli, Tommaso; Dong, Shuo; Beaulieu, Samuel; Neef, Alexander; Li, Gang; Wolf, Martin; Ernstorfer, Ralph; Claessen, Ralph & Rettig, Laurenz
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Coherent light control of a metastable hidden state. Science Advances, 9(47).
Maklar, Julian; Sarkar, Jit; Dong, Shuo; Gerasimenko, Yaroslav A.; Pincelli, Tommaso; Beaulieu, Samuel; Kirchmann, Patrick S.; Sobota, Jonathan A.; Yang, Shuolong; Leuenberger, Dominik; Moore, Robert G.; Shen, Zhi-Xun; Wolf, Martin; Mihailovic, Dragan; Ernstorfer, Ralph & Rettig, Laurenz
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Controlling 4f antiferromagnetic dynamics via itinerant electronic susceptibilityy. Physical Review Research, 6(4).
Lee, Sang-Eun; Windsor, Yoav William; Zahn, Daniela; Kraiker, Alexej; Kummer, Kurt; Kliemt, Kristin; Krellner, Cornelius; Schüßler-Langeheine, Christian; Pontius, Niko; Staub, Urs; Vyalikh, Denis V.; Ernst, Arthur & Rettig, Laurenz
