Simulation des Ladungstransportes in ultra-skalierten Bauelementen mit nativem Oxid
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Projekt wurden methodische Entwicklungen im Rahmen der Density-Functional Tight-Binding Methode (DFTB) durchgeführt, die in der DFTB+ Software https://dftbplus.org/ implementiert sind und für die weltweite Nutzung sowohl im akademischen als auch im industriellen Bereich als Open Source Code zur Verfügung stehen und von mehreren Tausend Nutzern angewandt werden. Die DFTB Software ist auch als Modul in anderen Computational Tools enthalten, wie beispielsweise Atomistics Toolkit, Materials Studio, PLUMED, Gromacs, CHARMM, Gaussian, etc. Unter Anwendung von innovativen quantenmechanischen Methoden für offene Quantensysteme haben wir in Realzeit die Erzeugung, Migration und Dissoziation von Elektronen-Lochpaaren, den Transport von Elektronen und Löchern und die Erzeugung des Fotostromes in organischen Solarzellen beobachtet. Mittels der Ehrenfest Molekulardynamik wurde die Fotoanregung von Thiophen-Fulleren-Stapeln in zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie nachgewiesen. Unsere Ergebnisse belegen die Erzeugung von Elektron-Lochpaaren und deren darauffolgende Migration zur Donator-Akzeptor Grenzfläche. An dieser Grenzfläche werden Elektronen von den niedrigsten unbesetzten Orbitalen (LUMOs) der Thiophene zum zweiten unbesetzten Orbital der Fullerene beobachtet. Eine nachfolgende Migration der Elektronen und Löcher führt zur Erzeugung eines Fotostromes. Diese Resultate bestätigen die angenommene Evidenz einer kohärenten Kopplung zwischen den elektronischen und vibronischen Freiheitsgraden in diesem Material, die wie angenommen weitere Forschungen stimulieren werden, welche die Wechselwirkungen der Elektron-Lochpaarbindung (Exzitonen) mit der vibronischen Kopplung im Hinblick auf die Ladungsseparation und den Ladungstransport zu untersuchen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Coherent Real-Space Charge Transport Across a Donor−Acceptor Interface Mediated by Vibronic Couplings. Nano Letters 19, 8630 -8637 (2019)
Z. Xu, Y, Zhou, L. Groß, A. De sio, C.-Y. Yam, C. Lienau, T. Frauenheim, G.-H. Chen
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b03194) - A Real-Time Time-Dependent Density Functional Tight-Binding Implementation for Semiclassical Excited State Electron−Nuclear Dynamics and Pump−Probe Spectroscopy Simulations. Journal of Chemical Theory and Computation, 16, 4454-4469, 2020
F. P. Bonafe, B. Aradi, B. Hourahine, C. R. Medrano, F. J. Hernandez, T. Frauenheim, C. G. Sanchez
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jctc.9b01217) - DFTB+, a software package for efficient approximate density functional theory based atomistic simulations. Journal of Chemical Physics, 152, 124101, 2020
B. Hourahine, B. Aradi, A. Pecchia, et al. T. Frauenheim
(Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.5143190) - Intermolecular conical intersections in molecular aggregates. Nature Nanotechnology, 16, 63-68, 2021
A. De Sio, E. Sommer, X. T. Nguyen, L. Groß, D. Popovic, B. T. Nebgen, S. Fernandez-Alberti, S. Pittalis, C. A. Rozzi, E. Molinari, E. Mena- Osteritz, P. Bäuerle, T. Frauenheim, S. Tretiak, C. Lienau
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/s41565-020-00791-2) - Revealing generation, migration, and dissociation of electron-hole pairs and current emergencein an organic photovoltaic cell. Science Advances, 7, 7672-7781, 2021
Z. Xu, Y, Zhou, L. Groß, A. De sio, C.-Y. Yam, C. Lienau, T. Frauenheim, G.-H. Chen
(Siehe online unter https://doi.org/10.1126/sciadv.abf7672)
