Assoziationen von allophanischen Mineralen und organischer Substanz: Bildung, Eigenschaften und Stabilisierung organischer Substanz
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Bodenbildung auf vulkanischem Gestein geht typischerweise mit der Anreicherung von allophanischen Mineralen/schwach-kristallinen Aluminosilikaten (SROAS) und organischer Bodensubstanz (OBS) einher. Diese Minerale kommen in der Tonfraktion mit variabler Zusammensetzung und Kristallinität vor. Die Bindung von gelöster OBS durch SROAS hemmt mutmaßlich langfristig den mikrobiellen Abbau, allerdings sind die ursächlichen Prozesse kaum erforscht. Wir untersuchten deshalb Wechselwirkungen von gelöster OBS und SROAS bei Adsorption und Ko-Fällung. Um Effekte gelöster OBS zu klären, verwendeten wir in situ gewonnene Bodenlösungen und extrahierten wasserlösliche OBS aus Streu. Wir synthetisierten SROAS, die natürlichen Proto-Imogoliten und Si-reichen SROAS strukturell ähnelten. Um strukturelle Einflüsse auf die Oberflächenreaktivität zu klären, untersuchten wir die Adsorption von Modellsubstanzen (Oxal-, Salicyl- und Oktansäure). Anhand der schnellen Adsorptionskinetik (<30 s) und mittels infrarotspektroskopischer Charakterisierung der adsorbierten Spezies konnten wir Ligandenaustausch mit Aluminolgruppen nachweisen. Si-reiche SROAS erwiesen sich im Vergleich zu Proto-Imogolit aufgrund der Al-Speziierung als weniger reaktiv, was auf eine geringe Stabilität von an Si-reiche SROAS gebundener OBS hindeutet. Die Adsorption von gelöster OBS wurde durch die Zugänglichkeit von Aluminolgruppen kontrolliert. Da die geringe Kristallinität eine starke Aggregierung von Proto-Imogolit ermöglichte, war die Adsorption von OBS nach der Trocknung gering. Dies zeigt die Relevanz der physikalischen Eigenschaften von SROAS für die Bindung von OBS. Da aromatische, dem Ligninabbau entstammende Substanzen bevorzugt an SROAS adsorbierten, beeinflussten tiefenabhängige Unterschiede der Zusammensetzung der OBS die Adsorptionskinetik (1-168 h). Durch Ko-Fällung wurde mehr OBS gebunden als durch Adsorption. Die Ko-Fällung von OBS nahm mit dem Gehalt an aromatischem C zu, da insbesondere oxidierte aromatische Substanzen mit Al interagierten. Im Gegensatz zu Adsorption wurden allerdings auch Kohlenhydrate durch Ko-Fällung gebunden. Die Struktur der Ko-Präzipitate wurde durch OBS beeinflusst. Die Komplexierung von Al durch OBS verlangsamte die Kristallisation der Dioktaederschicht und förderte das Auftreten von Si in schlecht-kristallinen Phasen. Wir konnten bereits nach 24 h Si in Imogolit- Konfiguration nachweisen, allerdings legen unsere Ergebnisse nahe, dass die Bildung von Partikeln mit höherem Ordnungsgrad durch OBS verhindert wird, insbesondere in Oberböden. Die Abbaubarkeit von ko-gefällten Kohlenhydraten wurde durch Zugabe des mikrobiellen Enzyms β-Glucosidase geprüft. Die enzymatische Spaltung gebundener Kohlenhydrate war geringer als die gelöster Kohlenhydrate, was auf die Stabilisierung von aliphatischen Substraten durch Ko-Fällung hinweist. Unsere Erkenntnisse tragen zum mechanistischen Verständnis der Kohlenstoffspeicherung bei, einer klimarelevanten Bodenfunktion.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Adsorption of soil-solution dissolved organic matter on allophanic constituents. International Symposium on Interactions of Soil Minerals with Organic Components and Microorganisms, Seville.
Lenhardt, K., H. Breitzke, G. Buntkowsky, I. Prater & T. Rennert
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Bildung von Assoziationen aus allophanischen Mineralen und gelöster organischer Bodensubstanz. Annual meeting of the German Soil Science Society, Göttingen.
Lenhardt, K., H. Breitzke, G. Buntkowsky, I. Prater & T. Rennert
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Synthesis of short-range ordered aluminosilicates at ambient conditions. Scientific Reports, 11(1).
Lenhardt, Katharina R.; Breitzke, Hergen; Buntkowsky, Gerd; Reimhult, Erik; Willinger, Max & Rennert, Thilo
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Characterization of poorly crystalline Al phases by FTIR and NMR spectroscopy. Recent topics in the characterization and application of minerals in soil systems, Symposium of Commission VII, German Soil Science Society, Gießen.
Lenhardt, K., H. Breitzke, G. Buntkowsky, C. Mikutta & T. Rennert
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Interactions of dissolved organic matter with short-range ordered aluminosilicates by adsorption and co-precipitation. Geoderma, 423, 115960.
Lenhardt, Katharina R.; Breitzke, Hergen; Buntkowsky, Gerd; Mikutta, Christian & Rennert, Thilo
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Interaktionen von gelöster organischer Bodensubstanz mit schwach kristallinen Aluminosilikaten bei Adsorption und Kopräzipitation. Annual meeting of the German Soil Science Society, Trier.
Lenhardt, K., H. Breitzke, G. Buntkowsky, C. Mikutta & T. Rennert
