Roberto - Verbesserung der dynamischen Eigenschaften von auf selbstkonsistenten Feldern basierender Molekulardynamik-Simulationen von Polymeren

• Antragsteller: Professor Dr. Florian Müller-Plathe
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 333583913

Hauptziel dieses Vorhabens ist die Entwicklung eines neuen Verfahrens der molekularen Simulation, das es ermöglicht, Fragestellungen an Polymermaterialien und insbesondere Nanokompositen zu untersuchen, die grundlagenwissenschaftlich und technologisch gleich relevant sind, die sich aber der Simulation noch entziehen. Ihre Behandlung scheitert daran, dass die molekulardynamischen Rechnungen zu langsam sind, um gleichzeitig Modelle von hinreichendem Realitätsgehalt zu verwenden, genügend große Ausschnitte aus einem Material zu modellieren, und die Simulation über einen Zeitraum auszuführen, der die Verfolgung aller wesentlichen physikalischen Prozesse erlaubt.Unser Ansatz beruht auf der Kombination zweier noch junger Methoden. Die erste Komponente ist eine Molekulardynamik(MD)-Variante, welche die besonders zeitintensiven nichtbindenden interatomaren Wechselwirkungen mittels einer Feldrepräsentation extrem schnell berechnet. Diese von Milano (Salerno) und Kawakatsu (Sendai) entwickelte so genannte self-consistent-field (SCF) MD eignet sich sowohl für hochgenaue atomistische wie auch für leicht vereinfachte (coarse-grained) Polymerkraftfelder. Sie beschreibt strukturelle und thermodynamische Eigenschaften von Polymermaterialien bei geringem Rechenaufwand hervorragend. Konstruktionsbedingt ist sie jedoch ungeeignet, Materialeigenschaften zu erfassen, die auf der Mobilität der Polymermoleküle beruhen, z. B. Diffusion, Schmelzenviskosität und allgemein rheologische Parameter. Die Ursache für das Versagen von SCF-MD bei der Polymerdynamik liegt in fehlenden Eigenvolumen der Atome und ihrer damit verbundenen sterischen Abstoßung: Polymermoleküle können sich gegenseitig durchdringen, Kettenverschlaufungen und Reptation als Bewegungsmodus gibt es nicht, und eine qualitativ falsche Dynamik resultiert.Hier setzt die zweite Komponente an. Wir haben in Zusammenarbeit im Masubuchi (Nagoya) temporäre, mobile Verbindungen von benachbarten Polymermolekülen, so genannte slip-springs, als Ersatz für die fehlenden Verschlaufungen entwickelt. Diese haben wir in das dissipative-particle-dynamics Modell von Polymeren eingeführt, welches genau das gleiche Dynamikproblem besitzt wie MD-SCF. Mit diesem Kunstgriff konnten wir für eine Reihe von Situationen korrekte Polymerdynamik herstellen. Wir wollen daher MD-SCF und slip-springs miteinander kombinieren.Das Vorhaben besteht (1) aus der Entwicklung und Implementierung der MD-SCF/slip-spring Kombination und ihrer technischen Validierung, (2) der Abklärung von wissenschaftlichen Risikopunkten, z.B. ob die Einführung von slip-springs die Voraussagen des MD-SCF-Verfahrens so stark verändert, dass Kompensationsmaßnahmen nötig sind, (3) der Ermittlung von für dynamische Fragestellungen sinnvollen Werten der Operationsparameter. Schließlich sollen (4) in einer Pilotanwendung rheologische und andere dynamische Eigenschaften von Polymernanokompositen untersucht werden, die sich anders schwer oder gar nicht behandeln lassen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen