Laboratory study of immersion and evaporative droplet freezing in the Leipzig Aerosol and Cloud Interaction Simulator
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Heterogene Eisnukleationsprozesse spielen eine wichtige Rolle sowohl bei der Bildung von Niederschlägen in mittleren geographischen Breiten als auch bei den Einflüssen atmosphärischer Wolken auf die Strahlungsbilanz und damit das Klimasystem der Erde. Von besonderem Interesse sind in diesem Zusammenhang heterogene Eisbildungsprozesse, d.h. Eisbildung in Gegenwart eines in der Regel unlöslichen partikelförmigen Eisnukleus (IN). Ungeachtet großer Forschungsanstrengungen in den letzten Jahren und Jahrzehnten sind heterogene Eisbildungsprozesse immer noch nicht ausreichend verstanden und waren daher Thema dieses Forschungsprojektes. Die Hauptziele dieses Projektes waren a) die Modifizierung des Leipzig Aerosol Cloud Interaction Simulator (LACIS) zur Durchführung von Experimenten zur heterogenen Eisnukleation, b) die Entwicklung optischer Messgeräte zur Charakterisierung der in LACIS gebildeten Eispartikel hinsichtlich Größe und Form sowie zur Unterscheidung zwischen Tropfen und Eis, und c) die Untersuchung des Gefrierverhalten quasi monodisperser, reiner und oberflächenmodifizierter Russ und Mineralstaubpartikel. Der Stand der Arbeiten zum Ende des Projektes kann wie folgt festgehalten werden: LACIS wurde zur Betrachtung heterogener Eisbildungsprozesse erweitert und erfolgreich zu deren quantitativer Untersuchung eingesetzt. Zur Auslegung von Experimenten und zur Interpretation experimenteller Daten wurde ein numerisches Model zur Beschreibung der komplexen fluid- und tropfendynamischen Prozesse in LACIS, entwickelt, validiert, und eingesetzt. Es wurden zwei optische Messgeräte entwickelt und eingesetzt, die sowohl eine Unterscheidung zwischen Tropfen und Eispartikeln als auch die Bestimmung von Tropfen-/Eispartikelgrößen und Eisfraktionen ermöglichen. Methoden zur gezielten Modifizierung von IN-Oberflächen (Beschichtung und Temperaturbehandlung) wurden entwickelt und erfolgreich abgewendet. Unter internationaler Beteiligung wurden zwei Messkampagnen zum Eisnukleationsverhalten von Mineralstaubpartikeln durchgeführt. Die wichtigsten im Rahmen des Projektes gewonnenen wissenschaftlichen Ergebnisse und Erkenntnisse lassen sich wie folgt zusammenfassen: Sowohl reine als auch oberflächenbehandelte submikrone, quasi monodisperse Flammen- und Funkenentladungsrusspartikel sind sehr schlechte Eiskeime. Für submikrone, quasi monodisperse Mineralstaubpartikel (Arizona Test Dust) führt die Beschichtung mit Schwefelsäure bzw. Ammoniumsulfat im Depositionsmode zu einer irreversiblen Zerstörung und im Immersionsmode zu einer starken Reduzierung der Eisnukleationfähigkeit. Über theoretische Betrachtungen wurde gezeigt, dass der heterogene Eisnukleationsprozess stochastischer Natur ist und bisher oft beobachtetes singuläres Verhalten auf die Heterogenität (z.B. Größe, Oberflächeneigenschaften) der betrachteten Eiskeime zurückzuführen ist. Als Konsequenz sollten für Untersuchungen der heterogenen Eisbildung auf quantitativen Prozessniveau zukünftig monodisperse und bzgl. ihrer Oberflächeneigenschaften (inkl. chemische Zusammensetzung) möglichst homogene IN eingesetzt werden. Unserer Einschätzung nach haben die im Rahmen des Projektes gewonnenen Ergebnisse und Erkenntnisse maßgeblich zum Forschungsfortschritt auf dem Gebiet der heterogenen Eisbildung und hier speziell des Immersionsgefrierens beigetragen. Was uns sehr positiv überraschte war die schnelle und große Akzeptanz von LACIS als wichtiges Instrument der nationalen und internationalen Eisnukleationsforschung. Dies wird u.a. dokumentiert durch die Beteiligung hochrangiger nationaler und internationaler Forscher bei an LACIS durchgeführten Messkampagnen und die Einbindung in nationale und internationale Forschungsprojekte (Helmholz-Virtuellen-Institut VI-ACI, EU-Infrastrukturprojekten EUROCHAMP I und II, EU Marie Curie project CLOUD-ITN, INUIT). Der "Leipzig Aerosol Cloud Interaction Simulator" und die an ihm durchgeführten Arbeiten erfreuten und erfreuen sich einer großen Beliebtheit in den öffentlichen Medien. Beispiele hierfür sind Berichte im ZDF – "Terra X" (05.07.09), ARTE – "Wilder Planet" (05.02.09), MDR (05.04.10), ARTE - "Xenius" (26.10.10), und verschiedenen Printmedien. Hinzu kamen im Berichtszeitraum die Teilnahme an publikumswirksamen Ausstellung wie z.B. im Hygienemuseum Dresden (10.07.08 - 19.04.09: Das Wetter, der Mensch und sein Klima") und in der Schering Stiftung (15.01.10 - 27.02.10 "Wolken-Kern-Scanner: IM TROPOSPHAEREN-LABOR"), sowie 20 Führungen im Wolkenlabor zu Anlässen wie z.B. der Leipziger Buchmesse - "Leipzig liest", der Leipziger "Langen Nacht der Wissenschaft", und im Rahmen von Besuchen durch z.B. die Wissenschaftsreferenten in Deutschland ansässiger ausländischer Botschaften, und diverser Leipziger Vereine (z.B. Lions Clubs Saxonia, Bürgerverein, etc.) und Schulen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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2010. Heterogeneous freezing of droplets with immersed mineral dust particles - measurements and parameterization. Atmospheric Chemistry and Physics, 10, 3601-3614
Niedermeier, D., S. Hartmann, R. A. Shaw, D. Covert, T. F. Mentel, J. Schneider, L. Poulain, P. Reitz, C. Spindler, T. Clauss, A. Kiselev, E. Hallbauer, H. Wex, K. Mildenberger, and F. Stratmann
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2010. Irreversible loss of ice nucleation active sites in mineral dust particles caused by sulphuric acid condensation. Atmospheric Chemistry and Physics, 10, 11471-11487
Sullivan, R. C., M. D. Petters, P. J. DeMott, S. M. Kreidenweis, H. Wex, D. Niedermeier, S. Hartmann, T. Clauss, F. Stratmann, P. Reitz, J. Schneider, and B. Sierau
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2011. Heterogeneous ice nucleation: bridging stochastic and singular freezing behavior. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 11, 3161–3180
Niedermeier, D., Shaw, R.A., Hartmann, S., Wex, H., Clauss, T., Voigtländer, J., and Stratmann, F.
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2011. Homogeneous and heterogeneous ice nucleation at LACIS: operating principle and theoretical studies. Atmospheric Chemistry and Physics, 11, 1753-1767
Hartmann S., Niedermeier, D., Voigtländer, J., Clauss, T., Shaw, R.A., Wex, H., Kiselev, A., and Stratmann, F.
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2011. Surface modification of mineral dust particles by sulphuric acid processing: implications for CCN and IN abilities. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 11, 7235-7289, 2011
Reitz, P., Spindler, C., Mentel, T.F., Poulain, L., Wex, H., Mildenberger, K., Niedermeier, D., Hartmann, S., Clauss, T., Stratmann, F., Sullivan, R.C., DeMott, P.J., Petters, M.D., Sierau, B., and Schneider, J.
