Theoretische Untersuchungen der Lichtemission von molekularen Kontakten

• Antragstellerin: Dr. Safa Golrokh Bahoosh, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 338583897

Die Wechselwirkung von Elektronen mit kollektiven elektromagnetischen Moden und dieKopplung dieser Modi an Photonen bietet eine einzigartige Sonde für die wechselwirkungen zwischen einer STM Spitze und Oberflächen wie z. B. die Anregung lokaler Plasmonen-Moden aufgrund von unelastischen Elektronentunneln und stellt eine Verbindung zwischen den beidenTeilgebieten der Nanoelectronik und Plasmonik her. Ergebnisse, die eine STM-induzierte Lichtemission mit der Dämpfung von Oberflächenplasmon-Polaritonen in Verbindung bringen, zeigen eine starke Korrelation zwischen der Lichtemissionsintensität und Stromfluktuationen bei optischen Frequenzen. Jedoch bleibt die Rolle von Molekülen und ihr Effekt bei der STM-induzierten Lichtemission unklar.Mein Hauptziel ist es, die Lichtemission von Plasmonen in molekularen Kontakten beiniedrigeren Photonenenergien sowie das emittierte Licht bei Photonenenergien,die die angelegte Spannung überschreiten zu beschreiben. Ersteres wird durch die Erforschung der Eigenschaften von frequenzabhängigen nicht symmetrisiertenStrom-Strom-Korrelationsfunktionen an verschiedenen Quantenmodellen erreicht. Während in meiner Theorie allgemeine Multi-Level-Systeme beschrieben werden, werde ich mich in den konzeptionellen Studien auf Ein- und Zwei-Niveau-Modelle konzentrieren. Dabei sind die Zwei-Niveau-Modelle von besonderem Interesse, da sie ein minimales Modell für einen molekularen Kontakt bilden. Sie können sowohl die Fano-Resonanz beschreiben als auch darüber hinaus den Transport durch dominante HOMO- und LUMO-Niveaus.Weiterhin werde ich eine mikroskopische Theorie für Lichtemission durch Plasmonen in einem molekularen Kontakt basierend auf dem Keldysh Formalismus für Greensche Funktionen im Nichtgleichgewichtssystem (NEGF) entwickeln, um mit Hilfe der energieabhängigenTransmission durch Einzelniveau- und Zwei-Niveau-Systeme die Lichtemission in molekularen Kontakten zu untersuchen. Insbesondere werden Drei- und Vier-Elektronen-Streuprozesse und die entsprechenden Selbstenergiediagramme dieser Korrekturen höherer Ordnung identifiziert.Schließlich wird ein Multiskalen Modell das Quantenmechanik/Elektromagnetismus (QM/EM) koppelt benutzt, um die Characteristik des Schrotrauschens und die Lichtemissionsrate solcher Kontakte quantitativ zu berechnen. Zu diesem Zweck wird das QM Bereich simuliert im Rahmen der DFT in Kombination mit NEGF, während die EM-Region durch Umsetzung der Maxwell-Gleichungen berechnet wird. QM und EM Berechnungen kommunizieren miteinander durch die Schnittstelle mittels Randbedingungen zwischen den beiden Bereichen und wird iterativ gelöst, bis die Selbstkonsistenz erreicht ist.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortliche: Professor Dr. Wolfgang Belzig; Professor Dr. Fabian Pauly