Zeit- und räumlich(lateral)aufgelöste Röntgenabsorptionsspektroskopie in einem Schritt: Ein neues Konzept für die Charaktisierung katalytischer Materialien

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Ana Guilherme Buzanich, Ph.D.; Dr. Sebastian Wohlrab
• Fachliche Zuordnung: Analytische Chemie
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 351914377

Dieses Projekt ist auf in situ/operando Untersuchungen von geträgerten VOx-Katalysatoren ausgerichtet. Durch ein an der BAM neu zu entwickelndes Setup, mit dem gleichzeitig zeit- als auch ortsaufgelöste XAFS-Messungen möglich sind, werden neue Erkenntnisse zu diesen Materialien möglich. Die herauszuhebenden Merkmale dieses Setups sind: a) Beprobung eines größeren Ausschnitts einer Probe, was besonders bei heterogen verteilten Materialien wichtig ist, so dass unterschiedliche Oxidationszustände über die Probe aufgenommen werden können; b) kein Abscannen und c) Zeitauflösung in der Sekundenskala. Im Projekt werden die Redoxaktivitäten von VOx-Zentren durch Heteroatomdotierungen gezielt variiert. Demzufolge sind die lokalen und zeitlich abhängigen Änderungen im Oxidationszustand und in der Koordination der V-Spezies die wesentlichsten Parameter der anstehend Untersuchungen. Abhängig von den Ergebnissen wird der Einfluss der Katalysatorleistung untersucht und bezüglich weiterer Entwicklungen hinsichtlich Katalysatorentwicklung und Reaktor-Setup betrachtet.Mit der Fallstudie der geträgerten VOx-Katalysatoren wird zudem eine sehr ansprechende Arbeit durchgeführt indem Formaldehyd direkt aus Methan gewonnen wird. Die Trägermaterialien für VOx sind die für die gewünschten strukturellen Eigenschaften besonders geeigneten mesoporösen Silika-Materialien. Die Reaktionen werden in einer Messzelle durchgeführt mit einer Produktanalyse am Ausgang, um eine direkte Kopplung zwischen struktureller Änderung und katalytischer Parameter (operando Methode) zu erhalten. In dem vorgeschlagenen Projekt werden die Expertisen der BAM hinsichtlich der Synchrotron-Techniken mit denen des KIKAT hinsichtlich Katalyse gebündelt. Zurzeit sind zeit- und ortsaufgelöste XAFS Experimente nur separat möglich. Eine Kombination ist nach unserem Wissen bisher noch nicht zugänglich gemacht worden. Besonders in Bezug auf die Katalyse sind solche Versuche richtungsweisend hinsichtlich des kombinierten Katalysator- und Reaktordesigns (wie z.B. von der einfachen zur mehrfachen Katalysatorbeschickung).Das integrierte experimentelle Setup erlaubt neue Einsichten hinsichtlich herausfordernder Fragestellungen, wie z.B. Hot-Spot-Bildung oder die Erfassung der Dynamik von Katalysatorsystemen. Neue Lösungen für zugrunde liegende Probleme können dabei gefunden werden. Eine geeignete Reaktion ist dabei die Selektivoxidation von Methan zu Formaldehyd nicht nur aus akademischer, sondern auch aus industrieller Sicht. Darüber hinaus könnte die Methode für andere katalytische Reaktionen von Methan angewandt werden (z.B. Totaloxidation, oxidative oder nichtoxidative Kupplung, direkte Methanolsynthese) oder gar für eine Vielzahl anderer struktureller Fragestellungen der heterogenen Katalyse von Bedeutung sein.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Großgeräte: FTIR-Spektrometer
• Gerätegruppe: 1830 Fourier-Transform-IR-Spektrometer