Lösungsbasierte Synthese und elektronische Eigenschaften Grenzflächen-determinierter amorpher oxidischer Mehrschichtsysteme
Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Elektronische Bauteile wie Isolator-Halbleiter-Kapazitäten oder Feldeffekttransistoren bestehen aus mehrlagigen nanoskaligen Metalloxidschichtsystemen. Zum Verständnis und Verbesserung der Funktionsweise sind Kenntnisse des Einflusses von Konstitution, Gefüge und Defektchemie erforderlich. Das gilt insbesondere, für Materialien, die mittels eines lösungsbasierten Verfahrens, aufgebracht werden. Naturgemäß spielen hier Punktdefekte und Inhomogenitäten des Gefüges eine größere Rolle als bei Abscheidung aus der Gasphase. Demgegenüber stehen bei dieser Herstellungsmethode mögliche verfahrenstechnischer Vorteile wie ein geringerer apparativer Aufwand und die Möglichkeit zu großflächigen Beschichtungen. In der vorliegenden Untersuchung gelang es nun sowohl Punktdefekte als auch Gefüge von Isolatorund Halbleiterschichten umfassend mittels Positronenannihilationsspektroskopie (PAS) zu charakterisieren, um damit Änderungen elektronischer Leistungsparameter nachzuvollziehen. Dabei kamen gleich zwei Methoden zum Einsatz, nämlich Dopplerverbreitungsspektroskopie und auch Lebensdauermessungen von Positronen. So konnte am Beispiel der Herstellung von Aluminiumoxidschichten aus Aluminiumnitrat und Reduktionsmitteln wie Methylcarbazat der Einfluss der organischen Komponente aufgeklärt werden. So lassen sich zwar Oxidschichten durch thermische Zersetzung von Aluminiumnitrat ohne weitere Zusätze herstellen. Diese weisen aber deutlich schlechtere dielektrische und isolierende Eigenschaften im Vergleich zu Schichten aus Reaktionsgemischen auf. Das unterschiedliche elektrische Verhalten kann auf eine höhere Porosität und insbesondere die Bildung Mesoporen zurückgeführt werden. Letztere lassen sich durch die Zugabe geeigneter organischer Additive unterdrücken. Durch ergänzende Untersuchungen kann gezeigt werden, dass in Lösungen von Gemischen aus Aluminiumnitrat und Methylcarbazat Kondensationsreaktionen stattfinden, die zur Gelbildung führen und für den Keramisierungsprozess vorteilhaft sind. In einem weiteren Beispiel wurden die halbleitenden Eigenschaften von Zinkoxid untersucht. Durch Einsatz der PAS kann die Existenz und der dominierende Einfluss größerer Defektcluster nachgewiesen werden. In diesen Einheiten sind ein oder mehrere Sauerstoffleerstellen mit benachbarten Kationenleerstellen verknüpft. Diese Leerstellencluster [VZn- (VO)n] sind Punktdefekte die als Akzeptoren fungieren. Dabei werden Löcher im Valenzband erzeugt, die zu einem signifikanten Abfall der Ladungsträgerkonzentration führen. Das Verhalten kann direkt an Leistungsparametern von Feldeffekttransistoren nachvollzogen werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Chem. Eur.J., 2021, 27, 5422-5431 “Zinc oxide defect microstructure and surface chemistry derived from oxidation of metallic zinc. Thin film transistor and sensoric behaviour of ZnO films and rods.”
R.C. Hoffmann, S. Sanctis, M.O. Liedke, M. Butterling, A. Wagner, C. Njel, J.J. Schneider
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/chem.202004270) - Dalton Transactions, 2021, 60, 8811–8819 “Solution synthesis and dielectric properties of alumina thin films: Understanding the role of the organic additive.”
R.C. Hoffmann, M.O. Liedke, M. Butterling, A. Wagner, V. Trouillet, J.J. Schneider
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/d1dt01439k)
