SPP 1319: Biological Transformations of Hydrocarbons in the Absence of Oxygen
Biologie
Chemie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die für den Menschen bedeutende Stoffklasse der Kohlenwasserstoffe umfasst zum einen die Bestandteile wichtiger Energieträger wie Erdöl, zum anderen aber auch zahlreiche toxische und damit ökologisch brisante Substanzen. Insbesondere unter Ausschluss von Sauerstoff ist der biologische Angriff auf die reaktionsträgen C–H-Bindungen noch wenig verstanden. In dem 2008 von der DFG eingerichteten SPP1319 sollte erstmals in einem die Disziplinen Geochemie, Ökologie, Mikrobiologie, Biochemie, Chemie und Biophysik umfassenden Schwerpunktprogramm die Thematik der anoxischen biologischen Transformation von Kohlenwasserstoffen in einem größeren wissenschaftlichen Kontext angegangen werden. Das zum Erreichen der Forschungsziele eingesetzte innovative Konzept „Von der Natur ins Labor“ und nach Kenntnisgewinn „Vom Labor wieder zurück in die Natur“ sollte innerhalb eines in Deutschland bislang einzigartigen interdisziplinären Forschungskonsortiums umgesetzt werden. Den beteiligten Gruppen gelang es, übergeordnete biologische Prinzipien bei der sauerstoffunabhängigen biologischen Umwandlung von Kohlenwasserstoffen zu identifizieren und diese in Modellorganismen, Anreicherungskulturen oder Umweltproben teilweise bis hin zur molekularen Ebene zu verstehen. Die wichtigsten Prozesse der im SPP1319 erforschten C–H-Aktivierungen von Kohlenwasserstoffen ohne Sauerstoff umfassen: (i) die anaerobe Methanoxidation über reverse Methanogenese, (ii) die Addition von aliphatischer-/aromatischer Alkylgruppen an Fumarat durch Glycyl-Radikal-Enzyme, (iii) die anoxische Hydroxylierung von sekundären- und tertiären Alkylgruppen mit Wasser durch Molybdän-Enzyme, (iv) die Carboxylierung mono- und polyzyklischer Aromaten durch Flavin-enthaltende, UbiD-ähnliche Enzyme und die (v) reduktive Dearomatisierung aromatischer Ringe durch verschiedene Klassen von Arylcarboxyl-CoA Reduktasen. Die im Labor gewonnen detaillierten Kenntnisse dieser Prozesse führten mittels aktuellster PCR-, FISH-, Metagenom/Metaproteom- und stabilen Isotopen (SIP)-basierten Methoden zu deren Nachweis an unterschiedlichsten anoxischen Standorten wie marinen und terrestrischen Sedimenten, kontaminierten Grundwasserleitern, Schlammvulkanen, Asphaltseen, Kohleminen oder Ölfeldern. Die erzielten Erkenntnisse tragen in hohem Maße dazu bei, die biochemisch oft einzigartigen mikrobiellen Prozesse bei der sauerstoffunabhängigen Transformation von Kohlenwasserstoffen in einen globalen Kontext zu stellen. Sie werden künftig bei der Beurteilung globaler Kohlenstoffflüsse, beim Abbau von Kohlenwasserstoffen an kontaminierten Standorten, bei der Nutzung nicht rentabel förderbaren Erdöl- und Kohlelagerstätten sowie bei der Nutzung neuer Biokatalysatoren eine wichtige Rolle spielen.
