Holozäne De-/Silifizierung in terrestrischen Biogeosystemen und Identifikation von Si-Pools mit stabilen Isotopen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Hervorzuheben ist die gelungene Entwicklung und erfolgreiche Anwendung eines neuartigen Messystems für Si Isotopenanalysen. Die an Gesteinsstandards und Bodenproben gemessenen Si Isotopenverhältnisse zeigen, dass mit einem UV-Femtosekunden-Laserablationssystem, gekoppelt an ein MC-ICP-MS, akkurate und präzise Daten erhoben werden können. Dies gelang sowohl auf Basis von Pulverpresslingen und Glaspillen als auch in situ an Gesteins- und Bodendünnschliffen. Mit den in situ Messungen konnte eine präzise Bestimmung der Si Isotopensignatur lithogener Minerale über verschiedene Skalen hinweg erzielt werden - von Gesteinshandstücken bis hin zu Sandkörnern. Der große Vorteil des entwickelten Ansatzes liegt in der schnellen und präzisen Bestimmung der Isotopensignatur ohne das die entsprechenden Phasen zuvor isoliert werden müssten; und dies bei einer bislang nicht erreichten, hohen räumlichen Auflösung. Die Identifikation von Si-Pools durch Si Isotopensignaturen gestaltete sich überraschend schwierig. So spiegeln die Si Isotopensignaturen des Feinbodens (< 2mm) weitgehend jene der Primärminerale wider - der Si-Anteil im Feinboden ist aufgrund des geringen Entwicklungsgrades der untersuchten Böden (noch) durch lithogene Mineralphasen geprägt. Mit Hilfe der in situ Messungen an Dünnschliffen konnte allerdings gezeigt werden, dass schluff- bzw. tonreiches Feinmaterial bereits durch eine Anreicherung leichterer Si Isotope charakterisiert ist. Ein pedogener Anteil deutete sich dann in den Folgeuntersuchungen an isolierten Tonfraktionen an. Zwar ist Intensität und Ausmaß der holozänen Tonumwandlung oder -neubildung entweder zu niedrig oder durch eine zu geringe Si-Mobilisierung geprägt, um einen deutlichen Einfluss auf die Si-Isotopensignatur der Tonfraktion zu haben. Jedoch war eine Si-Isotopenfraktionierung an Fe-Oxiden (v.a. in Tonfraktion) in Horizonten mit pedogener, lateraler Fe-Anreichung nachweisbar. Im Unterschied zu Mineralbodenhorizonten zeigten die Auflagehorizonte bereits im Feinboden deutlich leichtere Si Isotopensignaturen. Überraschend war die enge Beziehung zum Gehalt an organischen Kohlenstoff – je höher dieser umso negativer die Si Isotopensignatur. Die biogenen Phasen (Fichten-Phytolite) konnten diesen Zusammenhang aufgrund ihrer zu schweren Isotopensignatur und zu geringen Masseanteile am Feinboden nicht erklären. Evtl. spielt in diesen Horizonten die Tonmineralzerstörung (gekoppelt mit Desilifizierung), der Bildung amorpher SiO2-Phasen und/oder nanokristallinem, phytogenem SiO2 eine größere Rolle. Aufgrund der geschilderten, methodischen Probleme waren Isotopenanalysen an gelöster Kieselsäure und an pedogenen, amorphen Si-Phasen während der Projektlaufzeit nicht möglich. Systematische Untersuchungen zu diesen beiden, labileren Si Pools in Böden sollten in Folgeprojekten prioritär realisiert werden, um die offenen Fragen aus TP4 zu beantworten.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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(2009) Bestimmung von stabilen Silicium Isotopen in Böden mit LA-MC-ICP-MS. DBG-Tagung 2009, Bonn
Steinhöfel, G., Chmeleff J., Breuer, J., von Blanckenburg, F., Sommer, M.
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(2009) Characterising the Si isotope signatures of Si pools in soils using UV femtosecond LA-ICP-MS. Goldschmidt 2009, Davos
Breuer, J., Chmeleff, J., Steinhoefel, G., von Blanckenburg, F., Horn, I., Sommer, M.
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(2009) Silicon isotope signatures of Si pools in soils on paragneiss and sandstone, Black Forest, Germany. Annual Meeting of the Soil Science Society of America 2009, Pittsburgh
Breuer, J., Steinhoefel, G., Chmeleff, J., von Blanckenburg, F., Horn, I., Sommer, M.
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(2011) GSD-1G and MPI-DING Reference Glasses for In Situ and Bulk Isotopic Determination. Geostandards and Geoanalytical Research 35, 193-226
Jochum, K.P.; Wilson, S.A.; Abouchami, W.; Amini, M.; Chmeleff, J.; Eisenhauer, A.; Hegner, E.; Iaccheri, L.M.; Kieffer, B.; Krause, J.; McDonough, W.F.; Mertz-Kraus, R.; Raczek, I.; Rudnick, R.L.; Scholz, D.; Steinhoefel, G.; Stoll, B.; Stracke, A.; Tonarini, S.; Weis, D.; Weis, U.; Woodhead, J.D.
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(2011) Micrometer silicon isotope diagnostics of soils by UV femtosecond laser ablation. Chemical Geology 286, 280-289
Steinhoefel, G.; Breuer, J.; von Blanckenburg, F.; Horn, I.; Kaczorek, D.; Sommer, M.
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(2011) Si Isotope Signatures in Soils by UV Femtosecond Laser Ablation. Goldschmidt 2011 Prague
Steinhoefel, G., Breuer, J., von Blanckenburg, F., Horn, I., Kaczorek, D., Sommer, M.
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(2011) Silicon isotope signatures in soils determined by UV femtosecond laser ablation. EGU 2011 Wien
Steinhoefel, G., Breuer, J., von Blanckenburg, F., Horn, I., Kaczorek, D., Sommer, M.
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(2012) Si cycling in a forest biogeosystem – the importance of anthropogenic perturbation and induced transient state of biogenic Si pools. Biogeosciences Discussions 9, 18865-18906
Sommer, M.; Jochheim, H.; Höhn, A.; Breuer, J.; Zagorski, Z.; Busse, J.; Barkusky, D.; Puppe, D.; Wanner, M.; Kaczorek, D.
