Verallgemeinerung des Einschrittmodells der Photoemission auf der Grundlage des Keldysh Formalismus zur Beschreibung von zeitabhängigen Photoemissionsexperimenten

• Antragsteller: Professor Dr. Hubert Ebert
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 374708947

Das Theorieprojekt hat zum Ziel, eine ab-initio Beschreibung von Photoemissionsspektren zu entwickeln, wie sie in verschiedenen zeitabhängigen Pump-Probe-Experimenten an Festkörpern beobachtet werden. Die Kombination eines quasi-klassischen Relaxationsmodells mit dem zeitunabhängigen Einschrittmodell der Photoemission wird zunächst genutzt um experimentelle Arbeiten von Kooperationspartnern zu begleiten und Referenzergebnisse für Rechnungen auf der Grundlage eines neuen zeitabhängigen Einschrittmodells der Photoemission zu liefern. Die entsprechende Theorie, basierend auf dem zweizeitigen Keldysh-Formalismus, wurde vom Antragsteller und seinen Mitarbeitern im Detail ausgearbeitet und bereits teilweise umgesetzt. Wie beim etablierten, zeitunabhängigen Einschrittmodell erfolgt die Beschreibung der elektronischen Struktur im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie bzw. ihrer Erweiterung durch die Dynamical Mean Field Theory (DMFT). Der Einsatz der Vielfachstreutheorie bzw. des Korringa-Kohn-Rostoker (KKR) Formalismus gibt direkten Zugriff auf die entsprechende retardierte elektronische Green-Funktion und erlaubt insbesondere die Oberflächengeometrie zu berücksichtigen. Der dabei eingesetzte vollrelativistische vierkomponentige Dirac-Formalismus stellt zudem die quantitative Behandlung aller Spin-Bahn-induzierten dichroischen Phänomene sicher. Die entwickelte Formulierung der Zwei-Photonen-Photoemission (2PPE) in der Valenzbandspektroskopie mit relativ schwachen Pumppulsen und niedrigen Photonenenergien erlaubt eine quasi-störungstheoretische Beschreibung der zeitlichen Entwicklung des Anfangszustandes unter dem Einfluss des Pumppulses. Die entsprechende Umsetzung, die bereits erfolgreich zur Berechnung von 2PPE-Spektren von Ag(100) eingesetzt wurde, soll weiter optimiert werden und in enger Kooperation mit experimentellen Partnern u.a. auf Topologische Isolator-Systeme angewandt werden. Die Erweiterung auf den spin-polarisierten Fall soll zu Untersuchungen an den Ferromagneten Fe, Co und Ni genutzt werden. Zur Berücksichtigung starker Pumppulse wird in einem weiteren Entwicklungsschritt die vollständige und selbstkonsistente Lösung der Dyson-Gleichung für die retardierte Green-Funktion des Keldysh-Formalismus implementiert so dass auch nicht-lineare Effekte erfasst werden. In einem weiteren Entwicklungsschritt sollen dynamische Korrelationen auf der Grundlage der Nichtgleichtsgewichts-DMFT berücksichtigt werden. Hierzu wurde in den Vorarbeiten die entsprechende zweizeitige Selbstenergie in zweiter Ordnung im Rahmen der Näherung der schwachen Kopplung formuliert. Die selbstkonsistente Einbindung in das entwickelte zeitabhängige Einschrittmodell soll den Einfluss dynamischer Korrelationen bei entsprechenden Rechnungen erfassen und aufzeigen inwieweit sie sich in den resultierenden Spektren widerspiegeln.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen