Carbonsäureaggregation: Vom anharmonischen Referenzsystem bis zur chemischen Bildgebung

• Antragsteller: Professor Dr. Martin Suhm
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 388861488

Das Ameisensäuredimer ist eines der bestuntersuchten Modellsysteme für Wasserstoffbrücken und der einfachste organisch-chemische Vertreter mit zwei derartigen Molekülverknüpfungen. Durch Kombination umfangreicher neuer Ergebnisse aus hochempfindlichen Infrarot- und Ramanmessungen bei tiefen Temperaturen in Überschallexpansionen ins Vakuum besteht die Chance, seine Schwingungszustände in bisher unerreichter Vollständigkeit zu charakterisieren und dadurch einen umfangreichen experimentellen Datensatz für die zwischenmolekulare Dynamik an der Grenze der derzeitigen quantendynamischen Möglichkeiten der theoretischen Chemie aufzustellen. Insbesondere die Aufspaltung der Schwingungszustände der Moleküle durch ihre Wechselwirkung ist bisher wenig verstanden. In einem internationalen Workshop sollen die auf diesem Gebiet führenden Experimentatoren und Theoretiker gegen Projektende den Stand des Wissens abgleichen und verbleibende Lücken identifizieren.Ebenso wichtig ist die Charakterisierung von schwächeren Wechselwirkungen einzelner Ameisensäuremoleküle mit diesen Dimeren, weil ihr Verständnis für die weitere Aggregation, für die kondensierte Phase und auch für hochangeregte Zustände des Dimers eine zentral e Rolle spielt. Durch systematische Variation der Substituenten und Optimierung der apparativen Randbedingungen soll dieses Verständnis experimentell erreicht werden. Dabei ist eine räumliche Charakterisierung der Überschallexpansionen hinsichtlich der Verteilung der Einzelmoleküle, Dimere und Trimere essentiell. Diese kann erstmals mit einer bildgebenden FTIR-Technik erreicht werden, bei der zweidimensionale Gasströmungen durch Infrarotabsorption Aggregat-, Isotopen- und Molekül-spezifisch abgebildet werden.Am Ende des Projekts soll nicht nur ein seit über 150 Jahren bekanntes und Rätsel aufgebendes Molekülpaar in der Gasphase schwingungsspektroskopisch umfangreich charakterisiert sein, sondern auch eine neuartige direkte Absorptionstechnik zur schwingungsspektroskopischen Charakterisierung zweidimensionaler Gasströmungen etabliert worden sein.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen