Geometry of the transition state in the driven dynamics of molecular and spintronic systems

• Applicant: Professor Dr. Jörg Main
• Subject Area: Optics, Quantum Optics and Physics of Atoms, Molecules and Plasmas
• Term: from 2017 to 2024
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 389136112

• Final Report Year: 2023

Final Report Abstract

Die Zielsetzung des Projekts beinhaltete die systematische Untersuchung der Dynamik und die Bestimmung der Stabilität und Ratenkonstanten für zeitlich getriebene physikalische und chemische Systeme mit einem oder mehreren Rang-1 Satteln. Hierzu wurden numerisch effiziente Algorithmen zur Konstruktion und Interpolation der zeitabhängigen normal-hyperbolisch invarianten Mannigfaltigkeit (NHIM) und zur Berechnung der instantanen und der zeitlich gemittelten Zerfallsrate des Übergangszustands entwickelt und implementiert. Die Verfahren wurden auf eine Vielzahl verschiedener Systeme angewandt, wodurch neue Erkenntnisse über diese Systeme gewonnen werden konnten: In mehrdimensionalen, getriebenen Modellsystemen oder bei der LiCN-Isomerisation zeigen sich Bifurkationen in der Dynamik auf der NHIM. Diese haben Einfluss auf die Zerfallsraten des Übergangszustands und ermöglichen prinzipiell die Kontrolle chemischer Reaktionen über ein äußeres Treiben. Für ein langsam getriebenes Zwei-Sattel-System konnte trotz fraktaler Strukturen im Phasenraum eine globale Trennfläche zwischen Reaktanten und Produkten konstruiert werden, die nur von wenigen Trajektorien mehrfach gekreuzt wird. In thermischen Systemen mit Dämpfung und Rauschen konnte gezeigt werden, dass sich die Temperaturabhängigkeit der Zerfallsrate durch geeignete Wahl des äußeren Treibens beeinflussen lässt. Die Methoden erlauben zudem die Untersuchung der Stabilität von Satelliten in der Umgebung der instabilen Lagrangepunkten von Sonne-Planet-Mond-Systemen und ermöglichen, durch die Wahl geeigneter Bahnen den Treibstoffbedarf zur Stabilisierung des Satelliten zu reduzieren. In ferromagnetischen dünnen Filmen konnte die für technische Anwendungen, wie Datenspeicherung im Rahmen der Spintronics, wichtige U mklapprate des Makrospins in Modellen ohne und mit Berücksichtigung von Trägheitstermen in der Spindynamik berechnet werden.

Publications

• Invariant Manifolds and Rate Constants in Driven Chemical Reactions. The Journal of Physical Chemistry B, 123(9), 2070-2086.
  Feldmaier, Matthias; Schraft, Philippe; Bardakcioglu, Robin; Reiff, Johannes; Lober, Melissa; Tschöpe, Martin; Junginger, Andrej; Main, Jörg; Bartsch, Thomas & Hernandez, Rigoberto
  
• Phase-space resolved rates in driven multidimensional chemical reactions. The Journal of Chemical Physics, 151(24).
  Feldmaier, Matthias; Bardakcioglu, Robin; Reiff, Johannes; Main, Jörg & Hernandez, Rigoberto
  
• Influence of external driving on decays in the geometry of the LiCN isomerization. The Journal of Chemical Physics, 153(8).
  Feldmaier, Matthias; Reiff, Johannes; Benito, Rosa M.; Borondo, Florentino; Main, Jörg & Hernandez, Rigoberto
  
• Phase-space resolved decay rates of driven systems near the transition state. Dissertation, Universität Stuttgart
  M. Feldmaier
  
• Dynamics and decay rates of a time-dependent two-saddle system. Physical Review E, 103(2).
  Reiff, Johannes; Feldmaier, Matthias; Main, Jörg & Hernandez, Rigoberto
  
• On the stability of satellites at unstable libration points of sun–planet–moon systems. Communications in Nonlinear Science and Numerical Simulation, 104, 106053.
  Reiff, Johannes; Zatsch, Jonas; Main, Jörg & Hernandez, Rigoberto
  
• Transition state dynamics of a driven magnetic free layer. Communications in Nonlinear Science and Numerical Simulation, 105, 106054.
  Mögerle, Johannes; Schuldt, Robin; Reiff, Johannes; Main, Jörg & Hernandez, Rigoberto
  
• Advances in transition-state theory and applications to driven systems J. Reiff a Dissertation, Universität Stuttgart, 2023
  J. Reiff