Quantenzustandskontrollierte reaktive Streuung bei variabler Stoßenergie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Mischungen verschiedener ultrakalter atomarer Spezies werden verwendet, um ultrakalte heteronukleare Moleküle zu erzeugen. Letztere können langreichweitige, anisotrope Wechselwirkungen aufweisen, welche für eine Vielzahl physikalischer und chemischer Untersuchungen in einem von Quanteneffekten dominierten Regime genutzt werden können. Für das Fangen verschiedener Atomsorten müssen reaktive Stöße effizient unterdrückt werden. Besonders in Experimenten mit angeregten, langlebigen (metastabilen) Atomen sind reaktive Stöße problematisch, da diese über Chemi-Ionisationsprozesse andere Atome mit niedrigerer Ionisationsenergie effizient ionisieren können. Als ersten Schritt zum gemeinsamen Fangen von Lithium-Atomen (Li) und metastabilen Helium-Atomen (He*) wurden in diesem Projekt verschiedene Mechanismen untersucht, die Chemi-Ionisationsreaktionen beeinflussen. Da während des Stoßprozesses ein Elektron von Li an He übertragen wird, ist das He*-Li-System ist auch als Modellsystem zum allgemeinen Verständnis von Elektronentransferprozessen, welche in der Natur allgegenwärtig sind, sehr interessant. Im Experiment wurde eine kryogene Überschallstrahlquelle für die Produktion metastabiler Atome und Moleküle mit einer magneto-optischen Falle für Li kombiniert. Da durch Änderung der experimentellen Bedingungen verschiedenste metastabile Spezies erzeugt werden können, ist das Experiment vielseitig nutzbar. In diesem Projekt wurden neben reaktiven He*-Li-Stößen auch Stöße von metastabilen N2-Molekülen und von metastabilen NO-Molekülen mit Li untersucht. Die Interpretation der Messdaten stellte in diesen Experimenten eine besondere Herausforderung dar, da die theoretische Beschreibung von reaktiven Stößen mit Atomen und Molekülen in angeregten Zuständen sehr schwierig ist. Um zwischen den Beiträgen der beiden metastabilen Zustände in Helium (23S1, 21S0) zu unterscheiden, wurde ein neues, laserbasiertes Schema zur Entvölkerung des 21S0-Zuständes entwickelt. Laseranregung wurde ebenfalls genutzt, um die verbliebenen He*-Atome sowie die Li-Atome vor dem Stoß in ausgewählte magnetische Zuständen zu bringen. Die Ergebnisse dieser Experimente bei thermischen Stoßenergien zeigen, dass Chemi-Ionisationsreaktionen zwischen He* und Li durch gezielte relative Ausrichtung der Elektronenspins effizient kontrolliert werden können. Unsere Ergebnisse zeigen eine starke Unterdrückung (Erhöhung) der Ionisationsrate für Reaktionen ohne (mit) Spinerhaltung. Die unvollständige Unterdrückung der Reaktion weist auf eine anisotrope Kopplung zwischen Kanälen unterschiedlicher Symmetrie hin, die zur Verletzung der Spinerhaltungsregel führt. Weiterhin wurde beobachtet, dass die Ionisationsrate auch abnimmt, wenn die Li-Atome mit einem Laser in die 22P1/2,3/2-Zustände angeregt werden, was auf einen Erhalt der Projektion des Gesamtdrehimpulses auf die Kernverbindungsachse zurückgeführt wird. Die Ergebnisse dieser Experimente legen nahe, dass die verlustarme Produktion ultrakalter He*-Li-Ensembles bei geschickter Wahl des Überganges für die Laserkühlung von Li sowie unter Nutzung spinpolarisierter Atome möglich sein wird.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Reactive scattering between metastable helium and state-selected, magnetooptically trapped lithium, International Meeting on Atomic and Molecular Physics and Chemistry (IMAMPC), Toruń, Polen, 2017
K. Dulitz
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Towards the study of quantum-state-selected Penning reactions, Canadian Chemistry Conference and Exhibition (CSC), Edmonton, Kanada, 2018
K. Dulitz
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Towards the study of quantum-state-selected Penning reactions, Conference on Cold and Controlled Molecules and Ions (CCMI), Athens, USA, 2018
K. Dulitz
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Towards the study of quantum-state-selected Penning reactions, DPG-Frühjahrstagung, Erlangen, Deutschland, 2018
K. Dulitz
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Optical Quenching of Metastable Helium Atoms using Excitation to the 4P State. Physical Review Applied, 11(5).
Guan, Jiwen; Behrendt, Vivien; Shen, Pinrui; Hofsäss, Simon; Muthu-Arachchige, Thilina; Grzesiak, Jonas; Stienkemeier, Frank & Dulitz, Katrin
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Penning collisions between supersonically expanded metastable He atoms and laser-cooled Li atoms. The Journal of Chemical Physics, 150(3).
Grzesiak, Jonas; Momose, Takamasa; Stienkemeier, Frank; Mudrich, Marcel & Dulitz, Katrin
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Quantum-state-controlled Penning collisions between metastable He atoms and ultracold Li atoms, Symposium New Horizons in Chemical Physics, Oxford, United Kingdom, 2019
K. Dulitz
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Sensitive detection of metastable NO and N2 by reactive collisions with laser-excited Li. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 53(24), 245201.
Guan, Jiwen; Sixt, Tobias; Dulitz, Katrin & Stienkemeier, Frank
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Single-Source, Collinear Merged-Beam Experiment for the Study of Reactive Neutral–Neutral Collisions. The Journal of Physical Chemistry A, 124(17), 3484-3493.
Dulitz, Katrin; van den Beld-Serrano, Marco & Stienkemeier, Frank
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Suppression of Penning ionization by orbital angular momentum conservation. Physical Review A, 102(2).
Dulitz, Katrin; Sixt, Tobias; Guan, Jiwen; Grzesiak, Jonas; Debatin, Markus & Stienkemeier, Frank
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Preparation of individual magnetic sub-levels of 4He(23S1) in a supersonic beam using laser optical pumping and magnetic hexapole focusing. Review of Scientific Instruments, 92(7).
Sixt, Tobias; Guan, Jiwen; Tsoukala, Alexandra; Hofsäss, Simon; Muthu-Arachchige, Thilina; Stienkemeier, Frank & Dulitz, Katrin
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Quantum-state-controlled chemi-ionization reactions, International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC), online, 2021
K. Dulitz
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Control of He*-Li chemi-ionization, Annual Meeting of the APS Division of Atomic, Molecular and Optical Physics (DAMOP), Orlando, USA (online), 2022
K. Dulitz
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Spin-state-controlled chemi-ionization reactions between metastable helium atoms and ground-state lithium atoms. The Journal of Chemical Physics, 156(11).
Sixt, Tobias; Stienkemeier, Frank & Dulitz, Katrin
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Study and control of chemi-ionization reactions, European Conference on the Dynamics of Molecular Systems (MOLEC, conference), Hamburg, Deutschland, 2022
K. Dulitz
