Einzelzentrenkatalyse für die direkte Umwandlung von Methan in Ethylen und Aromaten: Design, Test und operando Charakterisierung

• Antragsteller: Professor Dr. Jan-Dierk Grunwaldt
• Fachliche Zuordnung: Technische Chemie ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 392425453

Olefine wie Ethylen und Propylen oder Benzolderivate sind wichtige Zwischenprodukte für eine Reihe von Gebrauchsgütern wie Kosmetika, Schmierstoffe, Detergentien oder Polymere. Die direkte und damit kostensparende Umsetzung von Methan zu diesen Chemikalien bleibt eine der großen Herausforderungen in der Chemie, da das Methan-Molekül sehr stabil ist und daher schlecht aktiviert werden kann. Kürzlich wurde ein vielversprechender Fe©SiO2 Katalysator mit Einzel-Metall-Zentren ('Single Site Catalyst'), eingebettet in eine SiO2-Matrix, für die direkte und effektive Umsetzung von Methan in Ethylen und Aromaten gefunden.Ziel dieses Projektes ist es, die Struktur der aktiven Zentren des Fe©SiO2 Katalysators und den Reaktionsmechanismus für die direkte Methan-Umsetzung zu identifizieren, um so einen Einblick in die Wirkungsweise dieses neuen Katalysators zu erhalten. Dies soll die weitere wissensbasierte Verbesserung und damit die Entwicklung noch effizienterer Katalysatoren erlauben. Zu diesem Zweck werden Katalysatoren über verschiedene Routen einschließlich der relativ neuen Flammenspraypyrolyse-Methode hergestellt. Letztere erlaubt die Herstellung von nano-kristallinen Materialien in einem Schritt.Abgesehen von Eisen werden auch andere 'Single Site'-Katalysatoren basierend auf weiteren Metallen hergestellt (z. B. Molybdän). Einerseits können diese eine höhere katalytische Aktivität aufweisen oder die Selektivität beeinflussen. Andererseits wird die Untersuchung solcher 'Single Site'-Katalysatoren das Verständnis für die strukturellen Anforderungen an Katalysatoren für die Methanaktivierung schärfen. Dies sollte den Weg ebnen, um die Methan-Umsetzung und die Produkt-Selektivität zu spezifischen Olefinen und Aromaten zu optimieren.Um dieses Ziel zu erreichen, werden die Katalysatoren detailliert mit komplementären Methoden wie Elektronenmikroskopie, Raman-, Infrarot- und Röntgenabsorptions-Spektroskopie (extended X-ray absorption fine structure, EXAFS) charakterisiert. Weiterhin wird die katalytische Aktivität eingehend untersucht, einschließlich kinetischer und Deaktivierungsstudien. Vielversprechende Katalysatorsysteme werden in situ mittels Synchrotron-basierter Röntgenmethoden wie Röntgenabsorptions-Spektroskopie mit einem hochauflösenden Fluoreszenz-Detektor und Röntgenemissionsspektroskopie untersucht. Schließlich werden Röntgen- spektroskopische operando-Methoden genutzt, um die Struktur unter Reaktionsbedingungen bei bis zu 1250 K zu untersuchen.Wir erwarten, dass ein detailliertes Bild sowohl der Struktur der aktiven Zentren sowie deren Rolle bei der Umsetzung von Methan erhalten wird. Weiterhin wird die Kombination mit der reaktionskinetischen Analyse zu einem besseren mechanistischen Verständnis der Methan-Umsetzung in Olefine und Aromaten über solchen 'Single Site' Katalysatoren führen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: China
• Partnerorganisation: National Natural Science Foundation of China
• Kooperationspartnerinnen / Kooperationspartner: Professor Dr. Xinhe Bao, Ph.D.; Professorin Dr. Xiulan Pan, Ph.D.